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钛硅沸石TS-1在环己酮氨氧化反应环境中的水热稳定性
引用本文:刘娜,郭洪臣,王祥生,陈黎行,陈永英.钛硅沸石TS-1在环己酮氨氧化反应环境中的水热稳定性[J].催化学报,2003,24(6):441-446.
作者姓名:刘娜  郭洪臣  王祥生  陈黎行  陈永英
作者单位:大连理工大学精细化工国家重点实验室,辽宁大连,116012
基金项目:国家重点基础研究发展规划项目 (G2 0 0 0 0 480 0 9)
摘    要: 通过1200h模拟实验,考察了环己酮氨氧化水热环境对廉价法合成的大晶粒TS-1(1μm×2μm×6μm,n(Si)/n(Ti)=53.6)结构的影响.通过XRF,XRD,SEM,UV-Vis,IR,NH3-TPD和丙烯环氧化探针反应等表征手段发现,在环己酮氨氧化水热环境中,TS-1的结构不稳定,骨架硅易被溶解脱除,从而导致骨架钛脱落.流失的骨架硅溶解于处理液中,而脱落的钛物种主要以硅钛碎片形式滞留在沸石表面.氨产生的碱性是导致沸石骨架不稳定的根本原因;H2O2本身不影响TS-1的结构,它与氨水共存时可通过生成羟胺减轻TS-1结构破坏的程度.硅钛碎片中的钛并非以六配位钛形式存在,而主要以四配位形式存在,并具有活化H2O2、催化丙烯环氧化反应的活性.

关 键 词:钛硅沸石  晶体结构  骨架钛  水热稳定性  环己酮  氨氧化  过氧化氢  丙烯  环氧化  环氧丙烷
文章编号:0253-9837(2003)06-0441-06
收稿时间:2003-06-25

Hydrothermostability of Titanium Silicate TS-1 Zeolite in Environment of Cyclohexanone Ammoxidation
LIU Na,GUO Hongchen ,WANG Xiangsheng,CHEN Lixing,CHEN Yongying.Hydrothermostability of Titanium Silicate TS-1 Zeolite in Environment of Cyclohexanone Ammoxidation[J].Chinese Journal of Catalysis,2003,24(6):441-446.
Authors:LIU Na  GUO Hongchen  WANG Xiangsheng  CHEN Lixing  CHEN Yongying
Institution:LIU Na,GUO Hongchen *,WANG Xiangsheng,CHEN Lixing,CHEN Yongying
Abstract:
Keywords:titanium silicate  1  crystal structure  framework titanium  hydrothermostability  cyclohexanone  ammoxidation  hydrogen peroxide  propylene  epoxidation  propylene oxide
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