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配体覆盖的Ir催化剂上巴豆醛加氢反应:金属-有机物界面促进活性和选择性(英文)
引用本文:叶艳文,胡一鸣,郑万彬,贾爱平,王瑜,鲁继青.配体覆盖的Ir催化剂上巴豆醛加氢反应:金属-有机物界面促进活性和选择性(英文)[J].催化学报,2023(4):265-277.
作者姓名:叶艳文  胡一鸣  郑万彬  贾爱平  王瑜  鲁继青
作者单位:浙江师范大学物理化学研究所,高等催化材料教育部重点实验室
基金项目:supported by the National Natural Science Foundation of China (21773212);
摘    要:α,β-不饱和醇是药物和香料等精细化学品合成的重要中间体.在工业上将α,β-不饱和醛与强还原剂如Na BH4等反应后可合成对应的不饱和醇,但该方法易导致环境污染等问题.α,β-不饱和醛选择性加氢制备α,β-不饱和醇是原子经济反应,符合绿色化学要求.但α,β-不饱和醛分子中含有共轭的C=C键和C=O键,在热力学和动力学上皆倾向于C=C键的加氢生成饱和醛,导致α,β-不饱和醇的选择性较低.因此提高α,β-不饱和醛中C=O的加氢选择性具有挑战性.巴豆醛属于典型的α,β–不饱和醛,其选择性加氢生成巴豆醇常作为模型反应用于研究催化剂构效关系.近年来,通过胶体方法制备配体保护的金属纳米颗粒在选择性加氢反应中表现出较好的选择性,可归因于配体产生的立体效应和电子效应等因素,但配体的存在往往抑制反应物在活性金属表面的吸附,从而导致反应活性下降.因此,如何克服活性-选择性的“跷跷板”瓶颈具有重要意义.本文以十四烷基三甲基溴化铵(TTAB)为保护剂,采用胶体法合成了Ir纳米颗粒,并将其负载在载体六方氮化硼上,获得一系列通过不同焙烧温度的催化剂,通过各种表征手段研究了催化剂结构和表面性质,并考察其在巴豆醛气相...

关 键 词:α  β-不饱和醛  Ir催化剂  TTAB配体  表面残留物  反应机理
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