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炭黑颗粒及氟粒子辅助法合成多级结构MCM-22分子筛及其催化性能(英文)
引用本文:杨建华,初筠,王金渠,殷德宏,鲁金明,张艳.炭黑颗粒及氟粒子辅助法合成多级结构MCM-22分子筛及其催化性能(英文)[J].催化学报,2014(1).
作者姓名:杨建华  初筠  王金渠  殷德宏  鲁金明  张艳
作者单位:大连理工大学精细化工国家重点实验室吸附与无机膜研究所;
基金项目:supported by the National Key Technology R&D Program(2006BAE02B05);the National Natural Science Foundation of China(21076029);the Program for New Century Excellent Talents in University(NCET‐10‐0286)~~
摘    要:以碳黑为第二模板剂在氟离子体系中一步水热合成了多级结构MCM-22分子筛组装体(简称为MCM-22-FC).考察了碳黑和氟离子对MCM-22分子筛形貌和催化性能的影响.MCM-22-FC分子筛是由大量片状晶体交错生长形成的组装体结构,其中MCM-22的片层结构更薄,在其固有的微孔中存在的晶间孔呈现大孔和介孔的特征.MCM-22-FC负载Mo后得到的Mo/MCM-22-FC催化剂在甲烷无氧芳构化反应(MDA)中提高了苯收率和芳烃选择性,并且提高了催化剂的寿命.通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)表征,吡啶红外(Py-IR)表征,结合热重(TG)分析,得出的结论是Mo/MCM-22-FC在MDA中优越的催化性能是由于氟离子进入到分子筛骨架当中,形成具有拉电子效应的结构单元,从而提高了分子筛的Br鰊sted酸量,较多的Br鰊sted酸性位将更多的Mo物种迁移至分子筛孔道内部,形成更多的MoCx或MoOxCy活性物种以及更有利于大分子产物扩散的MCM-22薄片层的结构.少量过剩的Br鰊sted酸性位在成型后保留在Mo/HMCM-22-FC催化剂活性中心抑制了积碳的形成,也有助于改善芳烃的选择性.

关 键 词:甲烷芳构化  MCM-分子筛  多级孔道  氟路线  催化性能
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