| 过渡金属替代的CeO2（111）表面上NO+CO反应机理的理论研究（英文） |
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| 引用本文： | 丁戊辰,李微雪.过渡金属替代的CeO2（111）表面上NO+CO反应机理的理论研究（英文）[J].催化学报,2014(12):1937-1943. |
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| 作者姓名： | 丁戊辰 李微雪 |
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| 作者单位： | 中国科学院大连化学物理研究所 |
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| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China(21173210,21225315);the National Basic Research Program of China(973 Program,2013CB834603);the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDA09030000)~~ |
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| 摘 要： | 采用DFT+U方法研究了过渡金属替代的CeO2(111)表面上的NO+CO反应机理,以探求不同过渡金属对N2选择性的影响.结果表明,在反应过程中,反应活性中心由过渡金属单原子与其最近邻的氧空位组成.NO在过渡金属-氧空位上发生N–O断键,不同过渡金属上该还原步骤的难易程度不同.计算发现,右过渡金属Rh,Pd和Pt替代的CeO2(111)表面可以与吸附物之间形成较强的吸附作用,进而可以达到较高的N2选择性.其主要原因是右过渡金属具有较多的d电子,可以与吸附小分子之间形成有效的反馈键.而左过渡金属拥有较少的d电子,难以有效抓住吸附物,最终导致较低的N2选择性.
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| 关 键 词： | 一氧化氮消除 选择性 单原子 单过渡金属原子/氧化铈 密度泛函理论+U |
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