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紫外/TiO_2/芬顿复合工艺增强在近中性pH值下对布洛芬的降解能力(英文)
引用本文:陈美娟,朱威,北原晶子,黄宇.紫外/TiO_2/芬顿复合工艺增强在近中性pH值下对布洛芬的降解能力(英文)[J].催化学报,2018(4).
作者姓名:陈美娟  朱威  北原晶子  黄宇
作者单位:西安交通大学人居环境与建筑工程学院;香港理工大学土木与环境工程学系;香港技术高等教育学院设计与环境学院可持续设计与环境中心;中国科学院地球环境研究所气溶胶化学与物理重点实验室;中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室(SKLLQG);
摘    要:药品及个人护理品(PPCPs)造成的潜在环境污染已引起广泛关注.布洛芬(IBP,2-(4-异丁基苯基)丙酸)作为苯丙酸类非甾体抗炎药物,是一种在水环境中广泛检测到的PPCPs类物质.水环境中的IBP主要来自制药企业排放和人体代谢物,因IBP具有不易挥发、物理性质稳定、半衰期较长和不易被生物吸收等特点,其在环境的残留浓度较高且污染风险大.目前,传统的水处理工艺并不能有效治理水中的IBP,比如:混凝剂和絮凝剂对IBP的去除效率低,吸附和膜处理运行成本过高且不能矿化IBP.近年兴起的光催化技术利用OH和O2儃等强氧化性活性物种降解水中有机污染物,将其彻底矿化,实现污染物的无害处理.光催化技术适用于常温、常压和中性pH环境,该环境特点与污水环境十分匹配,适合应用.但异质光催化通常发生在催化剂表面,有效反应活性位少,反应速率不够高.相比而言,同质芬顿反应能够均匀、快速地在整个溶液中发生反应,但芬顿反应必须在酸性条件下才可以进行.本文整合了异相光催化和均相光-芬顿反应的优点,设计了紫外/TiO_2/芬顿(PCF)复合工艺,评估了在中性pH下对典型的PPCPs布洛芬的降解效果.对比实验结果表明,PCF复合工艺对IBP的降解速率比传统的UV,UV/H_2O_2,Fenton,光-Fenton和光催化快得多.动力学分析发现,IBP的降解遵循两阶段的一级反应动力学,且速率常数k_1k_2.本研究进一步优化了运行参数,确定IBP降解的最佳条件为:pH=4.2,Fe~(2+)]_0=0.20 mmol/L,Fe~(2+)]_0/H_2O_2]_0=1/40,TiO_2]_0=1.0 g/L.pH值的增加造成IBP降解速率略微降低,但在30 min反应时间内,中性pH(6.0–8.0)与最佳pH条件下的降解效率完全相同,证明PCF在中性pH下进行水处理切实可行.数据分析发现,lnk_1和lnk_2均与1/pH0,IBP]0,H_2O_2]_0,H_2O_2]_0/Fe~(2+)]_0和lnTiO_2]_0线性相关,据此建立了IBP去除效率的数学预测模型,通过验证发现,动力学模型曲线与实验数据高度契合,表明模型的有效性高.

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