CuO调配SnO2表面用于碳烟颗粒燃烧:单层分散阈值效应对催化性能的影响 |
| |
引用本文: | 沈家庭,冯小辉,刘瑞,徐香兰,饶成,刘建军,方修忠,谭超,谢有畅,王翔.CuO调配SnO2表面用于碳烟颗粒燃烧:单层分散阈值效应对催化性能的影响[J].催化学报,2019,40(6). |
| |
作者姓名: | 沈家庭 冯小辉 刘瑞 徐香兰 饶成 刘建军 方修忠 谭超 谢有畅 王翔 |
| |
作者单位: | 南昌大学化学学院,江西南昌,330031;江西宝安新材料科技有限公司,江西萍乡,337000;宜宾学院,过程分析与控制四川省高校重点实验室,四川宜宾644000;北京大学化学与分子工程学院,北京,1000871 |
| |
摘 要: | 柴油发动机由于具有良好的动力和经济性等优势而得到广泛的应用,但排放的尾气中碳烟颗粒物(PM)却给人类健康和环境带来了严重的危害.目前PM污染的治理引起了广大科研工作者的关注.催化燃烧成为PM污染消除技术中最有效的方法.金属氧化物负载到载体上时,通常会出现单层分散现象,其单层分散容量可以通过XRD, XPS和Raman等外推法测定.此外,当负载体系用作某种反应的催化剂时,往往会表现出单层分散阈值效应,即阈值附近的催化剂通常具有较高的活性和选择性等.目前单层分散理论已被广泛接受,成为设计高性能催化材料的重要指导思想.在过去八年本课题组将SnO_2基催化材料用于多种环保和能源反应,并系统地探究了其催化性能.结果表明, SnO_2含有丰富的表面活泼氧和晶格氧,且热稳定性高,是一种优良的催化剂载体.基于单层分散理论,为获得更实用的PM燃烧催化剂,我们利用浸渍法设计制备了系列不同Cu O负载量的Cu O/SnO_2催化剂,并使用XRD, XPS, Raman, TEM, STEM-mapping,H2-TPR, soot-TPR和O2-TPD等手段深入研究了其构效关系.利用XRD和XPS外推法测得的Cu O高度分散在SnO_2载体表面,其单层分散阈值为2.09 mmol100m~(-2),即相当于4.8%CuO负载量.低于该负载量时, CuO以亚单层分散态存在;而高于该负载量时,形成的Cu O微晶和单层分散态的Cu O共存.在单层分散阈值之前,催化剂的碳烟燃烧活性随Cu O负载量的升高而上升;进一步提高CuO负载量对其活性无明显的影响.Raman结果表明,在单层分散阈值之前, CuO负载到SnO_2载体上可有效形成表面活泼氧中心,且其含量随Cu O负载量升高而增加;进一步提高Cu O负载量则对其含量无明显改变.因此,Cu O/SnO_2催化剂用于碳烟颗粒燃烧具有明显的阈值效应.以上结果表明,表面活泼氧中心含量是决定该催化剂活性的主要因素.
|
关 键 词: | 氧化锡负载的氧化铜 碳烟颗粒燃烧 单层分散 XRD和XPS外推法 阈值效应 |
本文献已被 CNKI 万方数据 等数据库收录! |
|