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过渡金属改性Mg-Al基固体碱催化剂上碳酸丙烯酯与甲醇合成碳酸二甲酯的研究
引用本文:王琴,李枫,赵海宏,匡志奇,王峰,李磊,赵宁,肖福魁.过渡金属改性Mg-Al基固体碱催化剂上碳酸丙烯酯与甲醇合成碳酸二甲酯的研究[J].燃料化学学报,2020,48(4):448-455.
作者姓名:王琴  李枫  赵海宏  匡志奇  王峰  李磊  赵宁  肖福魁
作者单位:中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化重点实验室, 山西 太原 030001;中国科学院大学, 北京 100049;中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化重点实验室, 山西 太原 030001
基金项目:国家自然科学基金(21802158,21776294,2191101419),山西省自然科学基金(201801D121070,201701D221052),山西省重点研发计划(201903D421083),煤转化国家重点实验室自主开放课题(2018BWZ002)和宁夏大学省部共建高效利用与绿色化工国家重点实验室的开放基金(2018-K11)资助
摘    要:以共沉淀法制备了一系列不同价态过渡金属(Fe、Cu、Zr)改性的Mg-Al固体碱催化剂,考察了其对于甲醇与碳酸丙烯酯(PC)酯交换合成碳酸二甲酯的反应性能。采用XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR、XPS、CO_2-TPD等手段对催化剂的物理化学性质进行了表征。结果表明,催化剂的碱强度、碱密度是影响催化活性的主要因素,不同价态过渡金属的加入可以调控Mg-Al固体催化剂的碱性。在考察的催化剂中,FeMgAl催化剂具有最高的表面碱密度,因此,表现出最好的催化性能。在温度为65℃、时间为4 h、甲醇与PC物质的量比为10∶1、催化剂用量为4%的反应条件下,PC转化率可达66.2%。

关 键 词:过渡金属  改性  Mg-Al基固体碱  酯交换  碳酸二甲酯
收稿时间:2020-01-07

Preparation of Mg-Al based solid base for the transesterification of propylene carbonate and methanol
WANG Qin,LI Feng,ZHAO Hai-hong,KUANG Zhi-qi,WANG Feng,LI Lei,ZHAO Ning,XIAO Fu-kui.Preparation of Mg-Al based solid base for the transesterification of propylene carbonate and methanol[J].Journal of Fuel Chemistry and Technology,2020,48(4):448-455.
Authors:WANG Qin  LI Feng  ZHAO Hai-hong  KUANG Zhi-qi  WANG Feng  LI Lei  ZHAO Ning  XIAO Fu-kui
Abstract:A series of transition metals (Fe, Cu, Zr) modified Mg-Al solid bases were synthesized by co-precipitation method and characterized by XRD, N2 adsorption-desorption, FT-IR, XPS, CO2-TPD. The catalytic performances were investigated for the synthesis of dimethyl carbonate via transesterification of propylene carbonate (PC) and methanol. The results reveal that the surface basicity of the samples varies with the addition of different metals. The surface basic strength and density of the catalysts are the main factors affecting the catalytic activity. Among the catalysts studied, FeMgAl exhibits the highest surface basic density and thus shows the best catalytic performance. The conversion of PC can reach 66.2% under the temperature of 65 ℃, reaction time of 4 h, methanol/ester molar ratio of 10:1 and catalyst amount of 4% of the reactant.
Keywords:transition metal  modification  Mg-Al based solid base  dimethyl carbonate  transesterification  
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