TMPDO和4-NOH-TMPD在HTS/H_2O_2催化体系中的吸附机理及对Ti—OOH的稳定作用 |
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引用本文: | 严山,张胜建,赵迎宪,李显明,张永明,张洪,王健,符建琼.TMPDO和4-NOH-TMPD在HTS/H_2O_2催化体系中的吸附机理及对Ti—OOH的稳定作用[J].高等学校化学学报,2016(5):946-955. |
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作者姓名: | 严山 张胜建 赵迎宪 李显明 张永明 张洪 王健 符建琼 |
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作者单位: | 1. 浙江大学宁波理工学院,宁波,315100;2. 浙江省中高压催化加氢工程技术研究中心,台州,317300 |
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基金项目: | 浙江省自然科学基金(LY13B030003),the Natural Science Foundation of Zhejiang Province |
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摘 要: | 采用TG,NH_3-TPD,FTIR和原位IR考察分析了2,2,6,6-四甲基-4-酮-哌啶(TMPDO)和2,2,6,6-四甲基-4-肟基-哌啶(4-NOH-TMPD)在空心钛硅分子筛/双氧水(HTS/H_2O_2)体系中的吸附作用和机理.结果表明,HTS/H_2O_2体系中的催化剂表面存在Si—OH和Ti—OOH活性位;TMPDO和4-NOH-TMPD分子主要通过碱性的=N—H基与酸性较强的Si—OH中心作用,同时分子中对位的羰基或肟基与Ti—OOH中心作用,形成双位吸附.从而显著地提高活性中心Ti—OOH的稳定性和浓度,并导致催化剂表面强酸位数量明显减少,而弱酸位数量明显增加.因此,通过吸附适当有机碱来修饰催化剂的表面性质,可以提高HTS/H_2O_2体系的催化活性和选择性.
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关 键 词: | 空心钛硅分子筛/双氧水体系 2 2 6 6-四甲基-4-酮-哌啶 2 2 6 6-四甲基-4-肟基-哌啶 吸附机理 |
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