Ni-N-C单原子催化剂活化过硫酸盐降解苯酚 |
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引用本文: | 彭小明,吴健群,戴红玲,杨展宏,许莉,许高平,胡锋平.Ni-N-C单原子催化剂活化过硫酸盐降解苯酚[J].高等学校化学学报,2021,42(8):2581. |
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作者姓名: | 彭小明 吴健群 戴红玲 杨展宏 许莉 许高平 胡锋平 |
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作者单位: | 华东交通大学土木建筑学院,南昌330013;华东交通大学土木建筑学院,南昌330013;华东交通大学土木工程国家实验教学示范中心,南昌330013;华东交通大学江西省饮用水安全重点实验室,南昌330013 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(51908213);江西省重点研发项目(20202BBGL73080);江西省主要学科学术和技术带头人培养计划——青年人才项目(20204BCJL23038) |
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摘 要: | 采用煅烧法制备了以木质素生物炭为载体的单原子催化剂(Ni-N-C-10), 用于高效活化过硫酸盐(PMS)降解苯酚. 利用扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 经球差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、 X射线粉末衍射仪(XRD)以及X射线光电子能谱仪(XPS)等对材料进行了表征分析, 证明合成了原子分散的催化剂Ni-N-C-10. 探究了制备过程中双氰胺的投加量和降解实验中催化剂投加量、 PMS投加量、 pH值以及温度对苯酚降解的影响. 结果表明, 在催化剂制备过程中, 加入10倍质量比的双氰胺更有利于实现原子分散. Ni-N-C-10/PMS体系在较低的催化剂和PMS投加量、 以及较宽的pH值范围(3~9)内都能有效活化PMS降解苯酚. 此外, 该体系的稳定性好且应用范围广, 除了能高效降解苯酚外还能快速降解双酚A、 四环素和亚甲基蓝. 电子顺磁共振检测和自由基淬灭实验结果表明, Ni-N-C-10/PMS体系降解苯酚为SO4?-、 ·OH和1O2 3种主要活性物种共同作用的结果, 其中1O2起主导作用. 反应前后Ni-N-C-10催化剂的XPS分析结果表明, 催化降解苯酚的效率与Ni位点呈正相关.
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关 键 词: | 单原子催化剂 过硫酸盐 非自由基 苯酚 催化降解 |
收稿时间: | 2021-01-04 |
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