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离子液体在CO_2电还原反应过程中的催化作用与机理研究
引用本文:杨冬伟,李露,王琴,王晓春,李青远,施锦.离子液体在CO_2电还原反应过程中的催化作用与机理研究[J].高等学校化学学报,2016(1):94-99.
作者姓名:杨冬伟  李露  王琴  王晓春  李青远  施锦
作者单位:昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室,冶金与能源工程学院,昆明650093
基金项目:国家自然科学基金(51164020),教育部留学回国人员科研启动基金资助.Supported by the National Natural Science Foundation of China(51164020),the Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars
摘    要:在1-丁基3-甲基咪唑三氟甲基磺酸盐(Bnlim]CF_3SO_3])/碳酸丙烯酯(PC)溶液中,采用循环伏安曲线、交流阻抗谱及阻抗模拟方法,研究了CO_2在Au上发生电还原反应的速率控制步骤与离子液体的催化作用.结果表明,在CO_2电还原反应过程中,吸附态CO_2经单电子还原生成CO_2~-自由基是速率控制步骤.由于离子液体的催化作用,CO_2在Bmim]CF_3SO_3]/PC溶液中电还原的过电位比在四丁基三氟甲基磺酸铵(Bu_4N]CF_3SO_3])/PC溶液中降低了239 mV.交流阻抗测试结果表明,离子液体中的阳离子Bmim]~+吸附在Au电极表面,形成离子液体吸附层,吸附态的CO_2分子经单电子还原后生成CO_2~·-)自由基,与周围离子液体发生相互作用,形成中间体Bmim-CO_2]_(ad),降低了CO_2~(·-)的能量状态,使得CO_2电还原反应的过电位大幅度降低.

关 键 词:二氧化碳  电化学还原  离子液体  交流阻抗  催化机理

Catalytic Mechanism of Ionic Liquid for CO2 Electrochemical Reduction
Abstract:
Keywords:Carbon dioxide  Electrochemical reduction  Ionic liquid  Electrochemical impedance  Catalytic mechanism
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