CaO／La2O3催化剂电导性质与催化性质的研究

碱土金属氧化物及稀土金属氧化物对甲烷氧化偶联(OCM)均有较好的催化活性,前者具有较强的碱性,后者具有较好的稳定性,而且是产生甲基自由基的活性材料。Becker在较大范围内调变了CaO-La_2O_3的组成,研究了其反应活性及表面酸碱性的关系。结果表明,混合氧化物生成C_2烃的选择性比La_2O_3纯相氧化物的高,据此推测在La_2o_3和CaO间存在一种相互作用,有利于提高C_2烃的选择性。为进一步研究这种二元催化剂的相互作用,我们在较小范围内对La_2o_3进行了调变,通过对其电导、结构及催化性质的研究发现,少量CaO掺杂使C_2烃选择性提高的原因在于有部分Ca~(2+)进入了La_2O_3晶格,产生了O~-离子物种。 1 实验部分 1.1 催化剂合成 采用硝酸盐混合溶解、673K热分解、1373K高温焙烧的方法制备CaO/La_2O_3(记为XLEC)催化剂。根据所含CaO的摩尔百分数0、1、3、5、7、100,分别将其标记为XLEC0、XLEC1、XLEC3、XLEC5、XLEC7、XLECaO。 1.2 活性表征 反应在常压固定床石英反应器内完成,CH_4:O_2=4:1(总流速100mL/min),催化剂40～60目,用量0.2g。产物用2305型氢火焰检测器分析。 1.3 仪器及测试条件 XRD谱及晶胞参数测定在DMAX—Ⅱ型衍射仪上完成,使用CuKα射线辐射。Raman光谱应用SPEX-1403双光栅拉曼光谱仪,光源为A

Studies on the Conduction and Catalytic Activity of CaO/La_2O_3 Catalysts