锇嵌入石墨烯催化CO还原N2O反应机理的密度泛函理论研究

N₂O和CO都是大气污染物，过渡金属催化CO还原N₂O是同时消除它们的有效方法。金属分散于或嵌入石墨烯、氮化碳等二维材料是提高催化性能的有效手段之一。结合相对论赝势，运用UPBE0方法优化了锇单原子嵌入石墨烯催化CO还原N₂O循环反应路径上各驻点的几何结构、并计算了热力学函数，进而推测了该催化反应的机理。结果表明该反应存在N₂O先吸附(路径a)和CO先吸附(路径b)两种反应历程。路径(a)和路径(b)的表观自由能垒ΔE分别为108.28和135.92 kJ/mol。其中(a)为优势路径，反应可以沿该路径在比较温和的条件下进行。