| 氟硅酸铵改性纳米HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯 |
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| 引用本文： | 胡思,张卿,夏至,巩雁军,徐君,邓风,窦涛.氟硅酸铵改性纳米HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯[J].物理化学学报,2012,28(11):2705-2712. |
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| 作者姓名： | 胡思 张卿 夏至 巩雁军 徐君 邓风 窦涛 |
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| 作者单位： | 1.The Key Laboratory of Catalysis of CNPC, China University of Petroleum-Beijing, Beijing 102249, P. R. China;2.Institute of Special Chemicals, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, P. R. China;3.Wuhan Institute of Physics and Mathematics, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430071, P. R. China |
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| 基金项目： | 国家重点基础研究发展计划(973)项目(2012CB215002);国家自然科学基金(10979076,21176255);国际科技合作与交流专项项目(2010DFB40440)资助~~ |
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| 摘 要： | 在静态条件下, 采用不同浓度的氟硅酸铵溶液对纳米ZSM-5分子筛进行了改性处理. 利用粉末X射线衍射(XRD)、27Al 魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子能谱(XPS)、N2 吸附、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等技术对改性前后纳米ZSM-5分子筛的骨架结构、织构性质、酸性质进行了表征. 并在常压、反应温度为450℃、甲醇质量空速(WHSV)为1 h-1的条件下, 研究了改性前后纳米HZSM- 的甲醇制丙烯(MTP)催化性能. 结果表明, 合适浓度的氟硅酸铵处 理能够选择性地脱除纳米ZSM-5 分子筛的外表面铝, 从而使得HZSM-5 的酸密度降低, 比表面积和孔容增大, MTP催化性能显著提高. 氟硅酸铵改性后纳米HZSM-5 的丙烯选择性和丙烯/乙烯(P/E)质量比分别由原来的 28.8%和2.6提高到45.1%和8.0, 催化剂寿命增加了近2倍.
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| 关 键 词： | 纳米ZSM-5 脱铝 孔结构 酸性 丙烯选择性 催化寿命 |
| 收稿时间： | 2012-05-25 |
| 修稿时间： | 2012-07-17 |
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