氧化物载负型沸石催化剂的阈值效应( 英文)

用一系列氧化物，如B2O3，Sb2O3和MgO，对HZSM-5沸石以及用Sb203对Hβ沸石进行改性．实验结果表明，这些氧化物可在沸石上自发单层分散且大部分分散的氧化物处于沸石孔内．用XRD及XPS方法测得它们的分散阈值．实验中发现，在甲苯烷基化反应中，对二甲苯选择性防氧化物含量增加而迅速提高；当氧化物在HZSM-5上的载量接近其分散阈值时，对二甲苯选择性达到最大，对某些体系可高达95％左右，而在既Sb2O3／Hβ催化剂上进行间二甲苯异构化反应时，其H甲苯产物中对邻比选择性也在Sb203的阈值附近达到极值，此后基本不再随Sb203载量增加而增大．我们称这一现象为阈值效应．TPD测试结果表明负载氧化物后沸石表面酸性有所削弱，在氧化物载量高于分散阈值后其变化趋于缓慢。阈值效应的产生应是分散的氧化物对沸石的孔道和表面酸性进行单层改性的结果．