| H_2置换Ni(100)面上化学吸附CO的表面反应研究 |
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| 引用本文： | 沈师孔,J.L.Glan,D.A.Fisher,F.Zaera.H_2置换Ni(100)面上化学吸附CO的表面反应研究[J].分子催化,1988(3). |
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| 作者姓名： | 沈师孔 J.L.Glan D.A.Fisher F.Zaera |
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| 作者单位： | 中国科学院兰州化学物理研究所，Exxon研究和工程公司Corporate研究实验室，NSLS—Brookhaven国家实验室，加利福尼亚大学Riverside分校 兰州，化学系 |
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| 基金项目： | 中国科学院与美国Exxon研究和工程公司的合作研究项目 |
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| 摘 要： | 本文报导了一个新发现的H_2置换Ni(100)面上化学吸附CO的表面反应.CO分子在Ni(100)面上的化学吸附(吸附热为126J/mole)比氢的原子吸附(吸附热为96kJ/mole)强得多,在通常条件下,H_2不能置换Ni(100)面上化学吸附的CO.但是当H_2压高于1×10~(-4)乇时,在温度为270～330K的范围内可引起H_2置换化学吸附CO的表面反应.本文用荧光产率近边吸收谱(FYNES)和程序升温脱附(TPD)对H_2置换化学吸附CO的表面反应动力学进行了详细的研究.FYNES谱在原理上与NEXAFS相同,通过测量含碳受激分子在弛豫过程中释放的碳—Kα荧光产率代替测量Auger电子产率,所以可在有气氛压力下对表面反应动力学过程进行原位考察.实验结果表明,在氢压为10~(-4)至10~(-1)乇和单晶温度为270至330K范围内,置换反应的速度公式可表示为:-dθ/dt=kθP_(H2)~(0:4)式中θ为CO的表面覆盖度,P_(H2)为气相氢压.置换反应是一个热活化过程,它随CO覆盖度的降低显示出二个不同的动力学区域,置换反应的活化能在高覆盖度下为29±4kJ/mole,在低覆盖度下为46±4kJ/mole.这比CO在Ni(100)面上的吸附热105～126kJ/mole约低75～80J/mole.本文对置换反应的控制步骤和H_2置换的机理进行了讨论
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