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柠檬酸处理对ZSM-5分子筛甲缩醛气相羰基化性能的影响
引用本文:孙泽平,武建兵,李鹏,赵永祥.柠檬酸处理对ZSM-5分子筛甲缩醛气相羰基化性能的影响[J].分子催化,2021,35(1):22-30.
作者姓名:孙泽平  武建兵  李鹏  赵永祥
作者单位:山西大学精细化学品工程研究中心,山西大学精细化学品工程研究中心,内蒙古自治区鄂尔多斯市准格尔旗大路新区南煤化工基地,山西大学精细化学品工程研究中心
基金项目:国家自然科学基金项目(面上项目,重点项目,重大项目)
摘    要:采用柠檬酸对晶种法制备的低硅铝比ZSM-5纳米晶聚集体进行改性处理,并将其应用于催化甲缩醛(DMM)气相羰基化合成甲氧基乙酸甲脂(MMAc)反应.结果表明,通过调控柠檬酸处理时间可以有效地改进所制备ZSM-5分子筛的催化羰基化性能.其中,使用0.2 mol/L柠檬酸在80℃下处理12 h后的ZSM-5分子筛可获得59.5%DMM转化率和59.3%的MMAc选择性,MMAc收率从16.9%提高到35.3%.通过SEM、 TEM、 ICP、 N_2-BET、 Py-FTIR、 NH_3-TPD等表征手段对分子筛进行详细表征分析,发现适当调控柠檬酸处理时间,可使得纳米晶聚集体ZSM-5分子筛酸强度降低,并暴露出更多的中强B酸位点,同时增大分子筛比表面积及孔道体积.酸性位点的增多促使DMM转化率提高,而酸强度的降低、比表面积及孔道体积的增加,有助于调控中间物种的反应路径及扩散程度,进而抑制部分副反应,提高目标产物MMAc的选择性.

关 键 词:ZSM-5分子筛  柠檬酸改性  羰基化  甲缩醛  甲氧基乙酸甲酯
收稿时间:2020/11/3 0:00:00
修稿时间:2020/11/27 0:00:00

Effect of Citric Acid Modification of ZSM-5 Zeolite on Vapor-Phase Dimethoxymethane Carbonylation
SUN Ze-ping,WU Jian-bing,LI Peng and ZHAO Yong-xiang.Effect of Citric Acid Modification of ZSM-5 Zeolite on Vapor-Phase Dimethoxymethane Carbonylation[J].Journal of Molecular Catalysis (China),2021,35(1):22-30.
Authors:SUN Ze-ping  WU Jian-bing  LI Peng and ZHAO Yong-xiang
Institution:School of Chemistry & Chemical Engineering, Shanxi University, Taiyuan 030006, China,School of Chemistry & Chemical Engineering, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;Engineering Research Center for Fine Chemicals of Ministry of Education, Taiyuan 030006, China,Synfuels China Technology Inner Mongolia Institute Co., Ltd., Taiyuan 030006, China and School of Chemistry & Chemical Engineering, Shanxi University, Taiyuan 030006, China;Engineering Research Center for Fine Chemicals of Ministry of Education, Taiyuan 030006, China
Abstract:
Keywords:ZSM-5 zeolite  citric acid modification  carbonylation  dimethoxymethane  methylmethoxyacetate
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