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| 铑基催化剂上CO+H2合成乙醇的原位漫反射红外光谱研究 | |
| 引用本文： | 陈文,王存文,应卫勇,余传波,金亚利,王为国,吴元欣,池汝安.铑基催化剂上CO+H2合成乙醇的原位漫反射红外光谱研究[J].分子催化,2007,21(4):356-361. |
| 作者姓名： | 陈文 王存文 应卫勇 余传波 金亚利 王为国 吴元欣 池汝安 |
| 作者单位： | 1. 武汉工程大学,湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室,湖北,武汉,430074;华东理工大学,化工学院,上海,200237 2. 武汉工程大学,湖北省新型反应器与绿色化工工艺重点实验室,湖北,武汉,430074 3. 华东理工大学,化工学院,上海,200237 |
| 基金项目： | 湖北省教育厅基金(2001ABB067)，湖北省教育厅优秀中青年创新团队基金(2003)资助项目 |
| 摘 要： | 采用原位漫反射红外光谱法研究高温高压下CO H2在Rh-Mn-Li/SiO2催化剂上合成乙醇的反应中间体和反应机理,结果显示:2 922 cm-1,2855 cm-1两峰主要是由乙醇合成前体卡宾H2C=M的振动造成的;250℃,3.4 MPa时卡宾能在催化剂表面快速大量形成,反应后吹扫实验显示卡宾在催化剂表面的吸附并不相同,部分吸附较弱易脱附;部分吸附较强,在催化剂表面以相当稳定的形态存在,难以脱附;因此可能存在部分惰性卡宾,其不参与反应却占据了催化剂的部分表面,降低了催化剂的反应活性.250℃时,压力从0.5 MPa升高到3.0 MPa时,产物中CO2和CH4的含量降低,而乙醇的含量增加;反映出压力是影响反应产物分布的重要因素,压力提高能增大乙醇在产物中含量;同时也揭示出在该催化剂上CO2、CH4的生成路径与乙醇的生成路径存在着竞争性,压力是影响反应路径选择的重要因素.实验结果还表明卡宾的形成不是合成乙醇的速控步骤,而乙酰基能否大量形成则决定着乙醇产生的快慢.经过红外光谱分析后认为"CO缔合-卡宾-乙烯酮-乙酰基-乙醇"应是Rh基催化剂上合成乙醇较为合理的机理. |
| 关 键 词： | 原位漫反射红外光谱 铑基催化剂 一氧化碳加氢反应 乙醇 反应机理 |
| 文章编号： | 1001-3555（2007）04-0356-06 |
| 收稿时间： | 2006/10/16 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2006-10-162006-12-06 |
In-situ DR-FTIR Study of Ethanol Synthesis from CO/H2 over Rhodium-based Catalyst |
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| CHEN Wen,WANG Cun-wen,YING Wei-yong,YU Chuan-bo,JIN Ya-li,WANG Wei-guo,WU Yuan-xin,CHI Ru-an.In-situ DR-FTIR Study of Ethanol Synthesis from CO/H2 over Rhodium-based Catalyst[J].Journal of Molecular Catalysis (China),2007,21(4):356-361. | |
| Authors: | CHEN Wen WANG Cun-wen YING Wei-yong YU Chuan-bo JIN Ya-li WANG Wei-guo WU Yuan-xin CHI Ru-an |
| Institution: | 1. Hubei Key Laboratory of Novel Chemical Reactor and Green Chemical Technology, Wuhan Institute of Technology, Wuhan 430074, China ; 2. School of Chemical Engineering, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China |
| Abstract: | |
| Keywords: | in-situ DR-FTIR Rhodium-based catalyst CO hydrogenation Ethanol Reaction mechanism |
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