| Pd/Au(100)表面上乙烯气相氧化法合成乙酸乙烯酯催化活性的密度泛函理论研究 |
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| 引用本文： | 郝秋凤,张敏华,余英哲.Pd/Au(100)表面上乙烯气相氧化法合成乙酸乙烯酯催化活性的密度泛函理论研究[J].分子催化,2013,27(2):173-180. |
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| 作者姓名： | 郝秋凤 张敏华 余英哲 |
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| 作者单位： | 天津大学石油化工技术开发中心,绿色合成与转化教育部重点实验室,天津300072 |
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| 摘 要： | 采用密度泛函理论方法系统地研究了Pd/Au(100)表面上乙烯气相氧化法合成乙酸乙烯酯的催化活性.对关键反应物种在该表面的吸附、共吸附性质及耦合基元反应进行了计算和讨论.乙烯在Pd/Au(100)表面上存在π-,2σ-两种稳定吸附构型,为弱化学吸附;乙酸根物种存在Pd-Au与Pd-Pd两种二位啮合(bi-dentate)构型,为强化学吸附.Pd/Au(100)表面的吸附作用使两个关键反应物种分子轨道能量靠近.共吸附构型中最高占据和最低未占据分子轨道的能级差(HOMO-LUMO-gap)随表面相邻Pd原子数目的增多而增大,表明由HOMO向LUMO分子轨道发生电子转移的能力变弱.耦合基元反应过渡态能垒的分析结果与HOMO-LUMO-gap定性分析结果一致,说明连续相邻的表面Pd原子不利于反应的进行.
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| 关 键 词： | 乙酸乙烯酯 Pd/Au(100) 表面活性 DFT |
| 收稿时间： | 4/7/2013 12:00:00 AM |
| 修稿时间： | 2013/4/21 0:00:00 |
DFT Study of the Catalytic Reactivity of Pd/Au(100) Alloy Surface for Vinyl Acetate Synthesis from Acetoxylation of Ethylene |
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| HAO Qiu-feng,ZHANG Min-hua,YU Ying-zhe.DFT Study of the Catalytic Reactivity of Pd/Au(100) Alloy Surface for Vinyl Acetate Synthesis from Acetoxylation of Ethylene[J].Journal of Molecular Catalysis (China),2013,27(2):173-180. |
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| Authors: | HAO Qiu-feng ZHANG Min-hua YU Ying-zhe |
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| Institution: | Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, R&D Center for Petrochem-ical Technology,Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, R&D Center for Petrochem-ical Technology,Key Laboratory for Green Chemical Technology of Ministry of Education, R&D Center for Petrochem-ical Technology |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | Vinyl acetate Pd/Au(100) surface reactivity DFT |
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