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制备方法对Cu-SiO_2催化剂结构及其生物基木糖醇选择氢解性能的影响
引用本文:黄志威,刘海龙,贾玉庆,夏春谷,陈静,刘海超.制备方法对Cu-SiO_2催化剂结构及其生物基木糖醇选择氢解性能的影响[J].分子催化,2015(3):207-217.
作者姓名:黄志威  刘海龙  贾玉庆  夏春谷  陈静  刘海超
作者单位:1. 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃 兰州,730000
2. 中国科学院兰州化学物理研究所 羰基合成与选择氧化国家重点实验室,甘肃 兰州 730000; 中国科学院大学,北京 100039
3. 北京大学 化学与分子工程学院,北京分子科学国家实验室,北京 100871
基金项目:国家自然科学基金项目(面上项目,重点项目,重大项目);
摘    要:生物质基高碳多元糖醇选择氢解制备高附加值的C2、C3小分子多元醇具有重要的科学意义和应用前景.采用常规浸渍法(IM)、沉淀凝胶法(PG)、尿素水解沉积沉淀法(UHDP)、蒸氨沉积沉淀法(AEDP)和异相沉积沉淀法(HTDP)等5种不同方法制备了纳米Cu-Si O2催化剂,通过XRD、XPS、H2-TPR、BET和N2O化学吸附等不同方法对催化剂结构进行了表征,以Ca(OH)2为助剂考察了催化剂在生物基木糖醇选择氢解制备乙二醇和1,2-丙二醇反应中的催化性能.结果显示:制备方法不同Cu-Si O2催化剂的表面和体相组成不同,IM催化剂焙烧样品表面主要以Cu O存在,AEDP和HTDP焙烧样品的表面主要是页硅酸铜,而PG和UHDP焙烧样品的表面Cu O和页硅酸铜共存;IM和UHDP焙烧样品的体相以团聚的大颗粒Cu O为主,PG和HTDP样品以高分散Cu O为主,AEDP样品体相以高分散无定形页硅酸铜存在.受样品中物相组成的影响,不同方法所制备催化剂的分散度按AEDPPGHTDPUHDPIM顺序递减,经H2还原活化后,催化剂中Cu0颗粒尺寸按相反顺序递增.催化剂的木糖醇氢解反应活性和二元醇目标产物选择性受制备方法影响十分明显,均按AEDP、PG、HTDP、UHDP和IM的顺序先增高后降低,以UHDP法制备的Cu颗粒尺寸在12 nm左右的催化剂表现最佳,主要原因是该反应为结构敏感型反应,活性和选择性依赖于Cu颗粒尺寸.

关 键 词:高碳多元醇  选择氢解  乙二醇  丙二醇  纳米Cu催化剂
收稿时间:2015/5/15 0:00:00
修稿时间:6/3/2015 12:00:00 AM

Effect of Preparation Methods on the Structure and Catalytic Performance of Cu-SiO2 catalysts in the Selective Hydrogenolysis of Biomass-derived Xylitol
HUANG Zhi-wei , LIU Hai-long , JIA Yu-qing , XIA Chun-gu , CHEN Jing , LIU Hai-chao.Effect of Preparation Methods on the Structure and Catalytic Performance of Cu-SiO2 catalysts in the Selective Hydrogenolysis of Biomass-derived Xylitol[J].Journal of Molecular Catalysis (China),2015(3):207-217.
Authors:HUANG Zhi-wei  LIU Hai-long  JIA Yu-qing  XIA Chun-gu  CHEN Jing  LIU Hai-chao
Institution:Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences,Peking University,Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences,Lanzhou Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences,Peking University
Abstract:
Keywords:high-molecular-weight polyols  selective hydrogenolysis  ethylene glycol  propylene glycol  nano-Cu catalyst
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