| Ce,La和Cs离子对CuY催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响 |
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| 引用本文： | 付廷俊,郑华艳,牛燕燕,王瑞玉,李忠.Ce,La和Cs离子对CuY催化甲醇氧化羰基化活性中心的影响[J].化学学报,2011,69(15):1765-1772. |
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| 作者姓名： | 付廷俊 郑华艳 牛燕燕 王瑞玉 李忠 |
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| 作者单位： | (煤科学与技术教育部和山西省重点实验室 太原理工大学煤化所 太原 030024) |
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| 摘 要： | 将NaY分子筛在Ce, La和Cs的硝酸溶液中进行离子交换制得CeY, LaY和CsY分子筛, 然后在pH＝9.5的硝酸铜氨溶液中进行二次离子交换, 并在惰性气氛下于600 ℃高温活化得到CuCeY, CuLaY和CuCsY催化剂. 与CuY催化剂相比, 加入Ce, La和Cs催化剂的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯的催化活性均显著提高. 采用元素分析, XRD, H2-TPR, CO-TPD, CH3OH-TPD, XPS等对催化剂微观结构进行了表征分析. 结果表明, 阳离子Ce和La促进了Cu2＋在分子筛超笼内的落位, 在高温活化中有利于转化为更多的活性物质Cu＋, 从而提高了催化剂的活性|阳离子Cs阻碍了Cu2＋在分子筛超笼内的落位, 不利于催化活性的提高. 但阳离子的引入, 减弱了催化剂对CO的吸附, 加强了对CH3OH的吸附(CuCeY除外), 而CuCsY催化剂对CO的吸附最弱, 对CH3OH的吸附最强, 使其催化活性最佳. 另外, 阳离子的引入加大了催化剂Cu2＋的自还原难度, 但相比CuCeY, CuLaY催化剂, CuCsY催化剂中Cu2＋自还原难度最小, 高温活化中更容易转化为活性物质Cu＋, 利于其活性的提高.
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| 关 键 词： | 阳离子 溶液离子交换 CuY 氧化羰基化 甲醇 催化 |
Effects of Cerium,Lanthanum and Cesium Cations on Catalytic Active Center of CuY Catalyst in Oxidative Carbonylation of Methanol |
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| FU Ting-Jun,ZHENG Hua-Yan,NIU Yan-Yan,WANG Rui-Yu,LI Zhong.Effects of Cerium,Lanthanum and Cesium Cations on Catalytic Active Center of CuY Catalyst in Oxidative Carbonylation of Methanol[J].Acta Chimica Sinica,2011,69(15):1765-1772. |
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| Authors: | FU Ting-Jun ZHENG Hua-Yan NIU Yan-Yan WANG Rui-Yu LI Zhong |
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| Institution: | (Key Laboratory of Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024) |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | cation solution ion-exchange CuY oxycarbonylation methanol catalysis |
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