| 面向C4烯烃混合物吸附分离的真实金属-有机骨架材料高通量筛选 |
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| 引用本文： | 杨磊,吴宇静,吴选军,蔡卫权.面向C4烯烃混合物吸附分离的真实金属-有机骨架材料高通量筛选[J].化学学报,2021,79(4):520-529. |
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| 作者姓名： | 杨磊 吴宇静 吴选军 蔡卫权 |
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| 作者单位： | 武汉理工大学化学化工与生命科学学院 武汉430070;广州大学化学化工学院 广州510006;郑州大学材料科学与工程学院 郑州450002 |
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| 摘 要： | 常规的烯烃/烷烃冷冻加压精馏分离过程具有高能耗和低效率的特点, 吸附分离技术可以在温和条件下高效纯化烯烃分子而在烯烃/烷烃分离领域展现出广阔应用前景. 本工作采用高通量筛选技术从12723个真实金属-有机骨架(MOF)材料中筛选具有优异C4烯烃混合物选择性吸附性能的吸附剂, 用于1,3-丁二烯的分离纯化. 首先, 根据MOF材料的结构参数进行筛选获得了7681个具有合适孔径和比表面积的吸附剂. 然后, 采用分子力学方法计算出上述吸附剂的力学性能, 以UIO-66力学性能为阈值得到959个结构稳定的候选MOF材料. 接下来采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)方法模拟出298 K、0.1 MPa下五元等摩尔C4烯烃混合物在不同候选MOFs中的选择性吸附行为, 根据候选MOFs对1,3-丁二烯的吸附性能分值(APS)进行排序, 得到具有最佳吸附分离性能的8种MOF材料. 通过定量构效关系、吸附等温线及理想吸附溶液理论等揭示了高吸附分离性能MOFs的结构特征, 利用穿透曲线模拟进一步验证了填充最优吸附剂RIGPEE01的固定床能够有效分离2-顺式丁烯/1,3-丁二烯双组分混合物. 最后, 通过径向分布函数和结合能计算分析, 确定RIGPEE01对1,3-丁二烯产生优先吸附的机理主要归因于Cu(I)强吸附位点、π键耦合效应和尺寸筛分效应. 本工作提出的高通量筛选方法以及从分子尺度理解MOF材料应用于烯烃分离机制的视角, 为进一步开发烯烃/烷烃混合物分离的新型吸附剂奠定了理论基础.
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| 关 键 词： | 真实金属-有机骨架材料 分子模拟 高通量筛选 吸附分离 1 3-丁二烯 |
High-throughput Screening of Real Metal-organic Frameworks for Adsorption Separation of C4 Olefins |
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| Lei Yang,Yujing Wu,Xuanjun Wu,Weiquan Cai.High-throughput Screening of Real Metal-organic Frameworks for Adsorption Separation of C4 Olefins[J].Acta Chimica Sinica,2021,79(4):520-529. |
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| Authors: | Lei Yang Yujing Wu Xuanjun Wu Weiquan Cai |
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| Institution: | a School of Chemistry, Chemical Engineering & Life Sciences, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Chinab School of Chemistry and Chemical Engineering, Guangzhou University, Guangzhou 510006, Chinac School of Materials Science and Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou 450002, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | real metal-organic framework molecular simulation high-throughput screening adsorption separation 1 3-butadiene |
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