| 乙醇在Co(111)表面脱氢反应机理的第一性原理研究 |
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| 引用本文： | 付雯雯,李严,梁长海.乙醇在Co(111)表面脱氢反应机理的第一性原理研究[J].化学学报,2019,77(6):559-568. |
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| 作者姓名： | 付雯雯 李严 梁长海 |
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| 作者单位： | 大连理工大学石油与化学工程学院精细化工国家重点实验室 盘锦124221;辽宁科技大学化学工程学院 鞍山114051 |
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| 基金项目： | 项目受国家自然科学基金（No.21573031）资助. |
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| 摘 要： | 采用密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法针对Co（111）表面上乙醇脱氢反应的反应机理进行了细致的研究，同时，对反应过程中涉及到的各个物种在表面上不同吸附位（顶位（top），桥位（bridge），三重空穴位（fcc和hcp））的吸附模型进行了结构优化以及相关能量的计算，确定了各物种的最佳吸附位点.研究结果表明，CH3CH2OH在Co（111）表面的脱氢反应可具体描述为三条反应路径：反应路径I为CH3CH2OH逐步脱氢经由中间体CH3CHO，最终生成CH4和CO的反应；反应路径Ⅱ为CH3CH2OH脱氢产生的CH3CH2O基和CH3CHO相互作用通过CH3COOH分子最终生成CH4和CO2的反应；反应路径Ⅲ为CH3CH2O基和CH3CO基作用生成CH3COOC2H5的过程，其中，反应路径I为最优路径（CH3CH2OH→CH3CH2O→CH3CHO→CH3CO→CH3+CO→CH2→CH→CH4+CO+C+H），该反应路径中的CH3CH2O基脱氢生成CH3CHO为速控步骤，反应能垒为1.61 eV.
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| 关 键 词： | 第一性原理 乙醇 Co(111)表面 脱氢 吸附 |
Dehydrogenation Mechanism of Ethanol on Co(111) Surface: A First-principles Study |
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| Fu Wenwen,Li Yan,Liang Changhai.Dehydrogenation Mechanism of Ethanol on Co(111) Surface: A First-principles Study[J].Acta Chimica Sinica,2019,77(6):559-568. |
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| Authors: | Fu Wenwen Li Yan Liang Changhai |
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| Institution: | a State Key Laboratory of Fine Chemicals, School of Petroleum and Chemical Engineering, Dalian University of Technology, Panjin 124221;
b School of Chemical Engineering, University of Science and Technology Liaoning, Anshan 114051 |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | first principle ethanol Co(111) surface dehydrogenation adsorption |
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