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Cr/MSU-1催化剂中Cr含量对CO2氧化丙烷脱氢反应催化性能的影响
引用本文:柳海涛,李会泉,杨玮娇,王兴瑞,张懿.Cr/MSU-1催化剂中Cr含量对CO2氧化丙烷脱氢反应催化性能的影响[J].化学学报,2009,67(15):1749-1753.
作者姓名:柳海涛  李会泉  杨玮娇  王兴瑞  张懿
作者单位:(a中国科学院过程工程研究所 绿色过程与工程重点实验室 北京 100190) (b中国科学院过程工程研究所 湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室 北京 100190) (c中国科学院研究生院 北京 100049)
基金项目:中国博士后科学基金面上项目,中石油科技风险创新研究项目,中国科学院知识创新方向性项目课题 
摘    要:研究了CO2氧化丙烷脱氢制丙烯高效wCr/MSU-1 (w=2, 4, 6, 8, 10, 质量分数, 以Cr2O3计算)催化剂中Cr含量对催化剂结构和催化活性的影响. 催化剂活性评价结果表明, 随Cr含量的增加, 催化剂的活性呈现先提高后降低的变化趋势. 在600 ℃条件下, 6.0Cr/MSU-1表现出最佳的催化反应活性, 其中丙烷、CO2转化率分别达到62.6%和22.1%. 为明确Cr含量对催化剂结构的具体影响, 对催化剂样品进行了XRD, UV-Vis和XPS表征: 催化剂样品的XRD表征发现Cr/MSU-1催化剂不仅能够保持良好的MSU-1分子筛的孔道结构, 而且活性金属Cr在载体表面具有很高的分散度, 随着Cr含量的增加催化剂表面形成明显的Cr2O3晶相; UV-Vis表征结果证实低Cr含量催化剂表面主要以Cr6+的形式存在, 高Cr含量催化剂表面有明显的Cr3+出现; 反应前后的催化剂XPS表征结果进一步证实催化剂表面的Cr6+与催化反应活性具有良好对应关系. 基于上述结果, 我们认为Cr6+是该催化剂重要的活性中心.

关 键 词:Cr/MSU-1催化剂  氧化脱氢  CO2  丙烷  丙烯  
收稿时间:2008-10-20
修稿时间:2009-2-11

Effect of Cr Content on Catalytic Performance of Cr/MSU-1 Catalysts in Oxidative Dehydrogenation of Propane to Propylene with CO2
Liu Haitao,Li Huiquan,Yang Weijiao,Wang Xingrui,Zhang Yi.Effect of Cr Content on Catalytic Performance of Cr/MSU-1 Catalysts in Oxidative Dehydrogenation of Propane to Propylene with CO2[J].Acta Chimica Sinica,2009,67(15):1749-1753.
Authors:Liu Haitao  Li Huiquan  Yang Weijiao  Wang Xingrui  Zhang Yi
Institution:(a Key Laboratory for Green Process and Engineering, Institute of Process and Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190) (b Engineering Laboratory for Hydrometallurgical Cleaner Production Technology, Institute of Process and Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190) (c Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049)
Abstract:The effects of Cr content on the catalyst structure and catalytic activities have been investigated over Cr/MSU-1 catalyst for oxidative dehydrogenation of propane to propylene with CO2. The wCr/MSU-1 catalysts w=2.0, 4.0, 6.0, 8.0, 10.0, the quality fraction in the percentage (calculated in Cr2O3)] were evaluated and characterized with X-ray diffraction (XRD), diffuse reflectance UV-Vis and X-ray spectros-copy (XPS) techniques. The activity investigation results show that the best catalytic activity, 62.6...
Keywords:CO2
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