| 固载Ru基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究(IV): 反应机理 |
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| 引用本文： | 张一平,费金华,于英民,郑小明.固载Ru基催化剂上二氧化碳加氢合成甲酸的研究(IV): 反应机理[J].化学学报,2007,65(4):289-294. |
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| 作者姓名： | 张一平 费金华 于英民 郑小明 |
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| 作者单位： | 浙江大学西溪校区催化研究所，浙江大学西溪校区催化研究所，浙江大学西溪校区催化研究所，浙江大学西溪校区催化研究所 杭州 310028 浙江教育学院化学系 杭州 310012，杭州 310028，杭州 310028，杭州 310028 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金(No．20173048)，浙江省自然科学基金(No．Y405088)，浙江省教育厅科研项目(No．20040320)资助项目 |
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| 摘 要： | 探讨了在CO2加H2合成HCOOH过程中原位合成的固载Ru基催化剂的可能结构、CO2的活化方式以及可能的反应机理. 在反应中, 固载Ru配合物中的一个P配体首先解离, 被质子型溶剂ROH取代而生成循环活性物质, 然后CO2正插入Ru—H键生成甲酸酯配合物, 之后甲酸酯配合物中的Ru—O2CH键被H2氢解生成HCOOH, 而本身重新转化为活性物质, 完成催化循环.
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| 关 键 词： | 固载 甲酸 Ru基催化剂 |
| 收稿时间： | 2006-06-23 |
| 修稿时间： | 2006-06-232006-11-14 |
Immobilized Ruthenium Catalyst for Formic Acid Synthesis from Carbon Dioxide Hydrogenation (IV): Reaction Mechanism |
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| ZHANG,Yi-Ping,FEI,Jin-Hua,YU,Ying-Min,ZHENG,Xiao-Ming.Immobilized Ruthenium Catalyst for Formic Acid Synthesis from Carbon Dioxide Hydrogenation (IV): Reaction Mechanism[J].Acta Chimica Sinica,2007,65(4):289-294. |
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| Authors: | ZHANG Yi-Ping FEI Jin-Hua YU Ying-Min ZHENG Xiao-Ming |
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| Institution: | 1. Institute of Catalysis, Xixi Campus, Zhejiang University, Hangzhou 310028;2.Department of Chemistry, Zhefian g Education Institute, Hangzhou 310012 |
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| Abstract: | The proposed structure of the immobilized ruthenium catalyst synthesized in situ during the carbon dioxide hydrogenation to formic acid, the activation of carbon dioxide and the possible reaction mechanism were discussed. In the reaction, a phosphine ligand in the Ru complexes was replaced by protonic solvent ROH to generate the chain carrier, subsequent normal insertion of carbon dioxide into the Ru-H bond occurred to give the formato complex. Then hydrogenolysis of the Ru-O2CH bond formed formic acid and regenerated the catalytic species to finish the catalytic cycle. |
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| Keywords: | immobilized formic acid Ru-based catalyst |
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