| 甲硫醇在Co修饰MoS2团簇边缘位的脱硫机理研究 |
| |
| 引用本文： | 张田,郭琛,魏淑贤,武中华,韩兆翔,鲁效庆.甲硫醇在Co修饰MoS2团簇边缘位的脱硫机理研究[J].化学学报,2018,76(1):62-67. |
| |
| 作者姓名： | 张田 郭琛 魏淑贤 武中华 韩兆翔 鲁效庆 |
| |
| 作者单位： | 中国石油大学(华东)理学院 青岛 266580 |
| |
| 基金项目： | 项目受国家自然科学基金（No.51402362）、中国石油科技创新基金（No.2016D-5007-0401）及中央高校自主创新交叉专项（No.15CX05050A）资助. |
| |
| 摘 要： | 由于国家对石油产品中含硫量的严格控制，原油脱硫已成为石油化工生产中的一项紧迫任务.硫化钼作为高效加氢脱硫催化剂而被广泛研究.过渡金属Co掺杂提高了传统钼基硫化物加氢脱硫催化剂的催化活性，目前被广泛应用于原油催化脱硫.本文采用密度泛函理论，对Co修饰MoS2三角形团簇边缘不饱和活性位（CUS）的形成及甲硫醇的催化脱硫过程进行了理论研究.结果表明，活性位形成过程中，氢气裂解的活性位为Mo原子和S原子，随后形成硫化氢并脱附.甲硫醇倾向于吸附在CUS的TopCo位.通过电荷布居及前线轨道分析发现，Co的引入改变了表面原子电荷及CUS的LUMO轨道分布，并且Co表现出强吸电子能力，从而促进甲硫醇的吸附.CH3SH最优脱硫路径为先后断裂S-H和C-S键形成甲烷实现脱硫，其中形成甲烷的基元步骤为整个脱硫反应的速率控制步骤，其能垒为1.51 eV.
|
| 关 键 词： | 二硫化钼 甲硫醇 脱硫 不饱和活性位 密度泛函理论 |
Investigation on CH3SH Desulfurization Mechanism at the Edge Site of Co-Doped MoS2 Cluster |
| |
| Zhang Tian,Guo Chen,Wei Shuxian,Wu Zhonghua,Han Zhaoxiang,Lu Xiaoqing.Investigation on CH3SH Desulfurization Mechanism at the Edge Site of Co-Doped MoS2 Cluster[J].Acta Chimica Sinica,2018,76(1):62-67. |
| |
| Authors: | Zhang Tian Guo Chen Wei Shuxian Wu Zhonghua Han Zhaoxiang Lu Xiaoqing |
| |
| Institution: | College of Science, China University of Petroleum, Qingdao 266580 |
| |
| Abstract: | |
| |
| Keywords: | molybdenum disulfide CH3SH desulfurization coordinative unsaturated active site density functional theory |
| 本文献已被 CNKI 等数据库收录！ |
| 点击此处可从《化学学报》浏览原始摘要信息 |
| 点击此处可从《化学学报》下载免费的PDF全文 |
