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多价MnOx/C电催化剂用于高效氮还原反应
引用本文:毕一飘,宫雪,杨发,阮明波,宋平,徐维林.多价MnOx/C电催化剂用于高效氮还原反应[J].应用化学,2020,37(9):1048-1055.
作者姓名:毕一飘  宫雪  杨发  阮明波  宋平  徐维林
作者单位:中国科学院长春应用化学研究所,先进电源实验室 长春 130022;中国科学技术大学 合肥 230026
基金项目:国家杰出青年科学基金(21925205)、广东联合基金(U1601211)和国家自然科学基金(21733004,21633008,2017YF9127900,21721003,2018YFB1502302,21433003)项目资助
摘    要:氨在人类的生产生活中起着重要的作用,但目前工业上合成氨广泛采用的Haber-Bosch法耗能大,且污染严重。 而N2电还原反应(ENRR)被认为是一种有效的替代方法,由于N2的键能较高,目前仍然缺乏高活性的催化剂。 在这里,通过简单的浸渍法和氧化还原法制备了多价态的MnOx/C催化剂,该催化剂具有较高的氮还原反应活性(氨产率达到7.8 μgNH3/(h·mgcat),法拉第效率高达9.2%) 。进一步研究表明,多价态MnOx/C催化剂具有高氮还原反应活性的主要原因是不同价态的Mn离子(Mn2+、Mn3+、Mn4+)之间存在协同效应。

关 键 词:合成氨  电催化  过渡金属氧化物  协同效应  
收稿时间:2020-03-22

Polyvalent MnOx/C Electrocatalyst for Highly Efficient Nitrogen Reduction Reaction
BI Yipiao,GONG Xue,YANG Fa,RUAN Mingbo,SONG Ping,XU Weilin.Polyvalent MnOx/C Electrocatalyst for Highly Efficient Nitrogen Reduction Reaction[J].Chinese Journal of Applied Chemistry,2020,37(9):1048-1055.
Authors:BI Yipiao  GONG Xue  YANG Fa  RUAN Mingbo  SONG Ping  XU Weilin
Institution:Advanced Power Laboratory,Changchun Institute of Applied Chemistry,Chinese Academy of Sciences,Changchun 130022,China;University of Science and Technology of China,Hefei 230026,China
Abstract:NH3 plays an important role in human production and life, but the main way to produce NH3 is still the high energy consumption and high pollution Haber-Bosch process. Electrocatalytic N2 reduction reaction (ENRR) is considered to be an effective alternative method, however highly efficient catalyst is still a challenging as a result of high bond energy of NN. Here, we report an electrocatalyst of polyvalent MnOx/C which is designed via simple redox reaction for highly efficient production of ammonia (with yield up to 7.8 μgNH3/(h·mgcat) and Faradic efficiency (FE) up to 9.2%) from nitrogen reduction reaction (NRR). The high NRR performance of polyvalent MnOx/C mainly originates from a synergistic effect among different valence states (Mn2+, Mn3+, Mn4+) of Mn for NRR.
Keywords:ammonia synthesis  electrocatalysis  transition metal oxide  synergistic effect  
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