负载型高分散双组分催化剂的表面结构及催化性能研究 |
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引用本文: | 林励吾,杨维慎,贾继飞,徐竹生,张涛,范以宁,寇元,沈俭一.负载型高分散双组分催化剂的表面结构及催化性能研究[J].中国科学B辑,1999,29(2). |
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作者姓名: | 林励吾 杨维慎 贾继飞 徐竹生 张涛 范以宁 寇元 沈俭一 |
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作者单位: | 1. 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023 2. 北京大学化学与分子工程学院,北京,100871 3. 南京大学化学系,南京,210093 |
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摘 要: | 通过原位M ssbauer谱、PtLⅢ 边EXAFS谱、H2 吸附等对γ Al2 O3 负载高分散Pt Sn及Pt Fe双组分催化剂的表面结构进行了研究 ,并将其与异丁烷脱氢反应结果及催化剂积碳、再生性能进行了深入的关联 .结果表明 ,负载型高分散Pt Sn/Al2 O3及Pt Fe/Al2 O3 双组分催化剂中Sn或Fe均以氧化物形式存在于γ Al2 O3 载体表面 ,而Pt物种则以高分散金属态存在 .这两种催化剂表面上均存在两类表面Pt活性中心 ,即M1中心和M2中心 .M1中心为Pt直接锚定在γ Al2 O3 载体表面上的Pt活性中心 ;而M2中心则为Pt锚定在高度分散在γ Al2 O3 载体上的Sn或Fe氧化物表面上的Pt活性中心并形成Pt Sn(Fe)Ox γ Al2 O3 “夹心”结构 .M1中心对低温吸附氢有利 ,对烃类氢解有主要贡献 ,易为积炭覆盖 ;M2中心对高温吸附氢有利 ,对烷烃脱氢反应有主要贡献 ,不易为积炭覆盖 .Sn ,Fe引入Pt/γ Al2 O3 催化剂后 ,促进了M1中心向M2中心的转化 ,从而提高了异丁烷脱氢反应的选择性和稳定性 .对于Pt Sn/γ Al2 O3 催化剂 ,随着催化剂循环再生次数的增加 ,这种具有Pt SnOx γ Al2 O3 “夹心”结构的M2中心逐渐遭到破坏而使催化剂失活
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关 键 词: | 金属催化剂 异丁烷 脱氢 M1中心 M2中心 |
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