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Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析
引用本文:郑华艳,秦瑶,李忠,张国强,孟凡会.Cu/AC催化剂在气相氧化羰基化反应中铜状态变化分析[J].无机化学学报,2013,29(18).
作者姓名:郑华艳  秦瑶  李忠  张国强  孟凡会
作者单位:太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024;太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024;太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024;太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024;太原理工大学, 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024
基金项目:国家自然科学基金(No.21106092,21276169)和山西省科技攻关项目(No.20120321003-03)资助。
摘    要:采用活性炭(AC)载体浸渍醋酸铜后热分解制得Cu/AC催化剂,用于催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯,通过对反应不同时间的催化剂进行XRD、TEM、H2-TPR、AAS、XPS和O2-TPD等表征,探讨反应过程中铜物种状态的变化规律及其催化性能。结果表明,新鲜催化剂中铜物种以单质Cu形式存在;进行反应后,单质Cu吸附反应气氛中的O2并转化为晶格氧生成Cu2O物种,反应4h时,催化剂表面主要为分散均匀、粒径较小的Cu2O,为反应的进行提供活性组分和晶格氧,表现出较好的催化活性;随着反应继续进行,催化剂中Cu2O晶粒长大,并被表面吸附氧进一步氧化为CuO,Cu2O含量减少,CuO含量增加,同时铜物种发生了较严重的团聚现象,导致催化剂活性下降。

关 键 词:铜基催化剂  无氯  铜状态  氧化羰基化  气相法  碳酸二甲酯

Copper States in Cu/AC Catalyst during Gas-phase Oxidative Carbonylation of Methanol to Dimethyl Carbonate
ZHENG Hua-Yan,QIN Yao,LI Zhong,ZHANG Guo-Qiang and MENG Fan-Hui.Copper States in Cu/AC Catalyst during Gas-phase Oxidative Carbonylation of Methanol to Dimethyl Carbonate[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2013,29(18).
Authors:ZHENG Hua-Yan  QIN Yao  LI Zhong  ZHANG Guo-Qiang and MENG Fan-Hui
Institution:Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China;Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China;Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China;Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China;Key Laboratory of Coal Science and Technology, Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, Shanxi, China
Abstract:
Keywords:copper based catalyst  chloride-free  copper states  oxidative carbonylation  gas-phase  dimethyl carbonate
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