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Zr的添加对提高NH3选择性催化还原NOx整体式催化剂热稳定性的影响
引用本文:徐宝强,徐海迪,曹毅,兰丽,杨怡,张艳华,李元山,龚茂初,陈耀强.Zr的添加对提高NH3选择性催化还原NOx整体式催化剂热稳定性的影响[J].无机化学学报,2016,32(3):517-526.
作者姓名:徐宝强  徐海迪  曹毅  兰丽  杨怡  张艳华  李元山  龚茂初  陈耀强
作者单位:四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学新能源与低碳技术研究院, 成都 610064;四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学化学工程学院, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064,四川大学绿色化学与技术教育部重点实验室, 成都 610064;四川省环境保护环境催化材料工程技术中心, 成都 610064
基金项目:四川省科技厅科技支撑项目(No.2012FZ0008),国家自然科学基金(No.21173153),国家高技术研究发展计划项目(863)(No.2013AA065304), 四川大学项目(No.2015SCU11056)资助.
摘    要:采用共沉淀的方法制备了CeTiOx和CeZrTiOx两种用于NH3选择性催化还原NOx的催化剂.两种催化剂在不同的高温条件下进行热老化以考察Zr的添加对CeTiOx催化剂热稳定性的影响.NH3-SCR活性数据显示,经过650、750和850 ℃的高温老化处理,Zr改性后的催化剂较CeTiOx催化剂具有更好的催化活性和N2选择性.XRD、Raman和H2-TPR结果表明添加Zr可以阻止Ce物种的烧结并且抑制金红石相TiO2的生成.催化剂的SEM图像显示Zr的添加可以抑制颗粒随着焙烧温度升高而产生的聚集长大.XPS的Ce3d光谱表明,随着老化温度的提升,CeTiOx催化剂表面的Ce3+/Ce4+比相对于CeZrTiOx催化剂下降更加明显.这意味着随着Zr的添加,更多的晶格缺陷和氧空缺出现在Zr改性催化剂的表面,这有利于催化性能的提升.另外,NH3-TPD结果表明经过相同的高温老化,改性的催化剂保持了更多的Brönsted酸性位,提高了催化活性并抑制了氨的氧化.因此,Zr的添加提高了催化剂的热稳定性能.

关 键 词:铈钛复合氧化物    热稳定性  选择性催化还原  NOx
收稿时间:2015/8/11 0:00:00
修稿时间:2015/11/27 0:00:00

Promotional Effect of Zr on Thermal Stability of CeTiOx Monolith Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with Ammonia
XU Bao-Qiang,XU Hai-Di,CAO Yi,LAN Li,YANG Yi,ZHANG Yan-Hu,LI Yuan-Shan,GONG Mao-Chu and CHEN Yao-Qiang.Promotional Effect of Zr on Thermal Stability of CeTiOx Monolith Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with Ammonia[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2016,32(3):517-526.
Authors:XU Bao-Qiang  XU Hai-Di  CAO Yi  LAN Li  YANG Yi  ZHANG Yan-Hu  LI Yuan-Shan  GONG Mao-Chu and CHEN Yao-Qiang
Institution:Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China,Institute of New Energy and Low-Carbon Technology, Sichuan University, Chengdu 610064, China;Sichuan Provincial Environmental Protection Environmental Catalytic Materials Engineering Technology Center, Chengdu 610064, China,Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China,Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China,Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China,Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China,College of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610064, China,Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China and Key Laboratory of Green Chemistry & Technology of the Ministry of Education, College of Chemistry, Sichuan University, Chengdu 610064, China;Sichuan Provincial Environmental Protection Environmental Catalytic Materials Engineering Technology Center, Chengdu 610064, China
Abstract:
Keywords:cerium titanium mixed oxides  zirconium  thermal stability  selective catalytic reduction  NOx
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