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磷钨酸负载MOFs功能化磁性复合材料催化氧化脱硫
引用本文:章涵,王俊二,董浩,杨旎妮,潘灵芸,沈昊宇,胡美琴,成瑾瑾.磷钨酸负载MOFs功能化磁性复合材料催化氧化脱硫[J].无机化学学报,2020,36(8):1475-1484.
作者姓名:章涵  王俊二  董浩  杨旎妮  潘灵芸  沈昊宇  胡美琴  成瑾瑾
作者单位:浙江大学宁波理工学院, 宁波 315100
基金项目:国家自然科学基金(No.51608479)、浙江省公益基金(No.LGC20B070001)、宁波市自然科学基金(No.2018A610206)、国家级大学生创新创业训练计划项目(No.202013022009)和浙江省新苗计划项目(No.2020R401181)资助。
摘    要:采用溶剂热法制备了羧基化磁性微球(Fe_3O_4-COOH),进一步采用"一锅法"制备得到MIL-101(Cr)功能化磁性复合材料Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr);以其为载体,采用超声浸渍法负载磷钨酸,得到磷钨酸负载化MOFs功能化的磁性复合材料HPW@Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr)。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、振动样品磁强计(VSM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对其组成、形貌等进行表征。以其为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化氧化以二苯并噻吩为硫源的正辛烷模拟油样。通过单因素法分别考察了超声反应时间、氧化剂用量、超声反应温度、相转移剂用量和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响,并初步探讨了催化脱硫机理。结果表明:反应温度60℃,反应时间5 min,氧化剂用量nH_2O_2/nS为4,相转移剂CTAB用量为0.2%(w/w),催化剂用量为8 g·L~(-1)时,二苯并噻吩的降解率达到73.15%;催化剂重复使用5次后降解率下降7.8%,说明该材料具有良好的催化脱硫的性能且可以重复使用。催化机理初步研究表明,活性中心可能为杂多酸阴离子,Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr)起到载体和协同吸附的作用。

关 键 词:杂多酸  MOFs功能化  磁性复合材料  氧化脱硫  相转移剂
收稿时间:2020/2/15 0:00:00
修稿时间:2020/4/15 0:00:00

Heteropoly Acid Grafted-MOFs Functionalized Magnetic Composite Material for Catalytic Oxidative Desulfurization
ZHANG Han,WANG Jun-Er,DONG Hao,YANG Ni-Ni,PAN Lin-Yun,SHEN Hao-Yu,HU Mei-Qin,CHENG Jin-Jin.Heteropoly Acid Grafted-MOFs Functionalized Magnetic Composite Material for Catalytic Oxidative Desulfurization[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2020,36(8):1475-1484.
Authors:ZHANG Han  WANG Jun-Er  DONG Hao  YANG Ni-Ni  PAN Lin-Yun  SHEN Hao-Yu  HU Mei-Qin  CHENG Jin-Jin
Institution:Zhejiang University Ningbo Institute of Technology, Ningbo, Zhejiang 315100, China
Abstract:
Keywords:heteropoly acid  MOFs functionalized  magnetic composite material  oxidative desulfurization  phase transfer agent
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