| Cr2O3和CrO3/Cr2O3催化剂的2-氯-1,1,1-三氟乙烷气相氟化反应的活性物种和失活 |
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| 引用本文： | 汪云,梁艳,何军,张文霞,罗建伟,鲁继青,罗孟飞.Cr2O3和CrO3/Cr2O3催化剂的2-氯-1,1,1-三氟乙烷气相氟化反应的活性物种和失活[J].无机化学学报,2013,29(18). |
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| 作者姓名： | 汪云 梁艳 何军 张文霞 罗建伟 鲁继青 罗孟飞 |
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| 作者单位： | 浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004,浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004,台州出入境检验检疫局, 台州 318000,浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004,浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004,浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004,浙江师范大学物理化学研究所, 教育部先进催化材料重点实验室, 金华 321004 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金（No.21373186）资助项目。 |
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| 摘 要： | 采用沉淀法和浸渍法制备了2种铬基（Cr2O3和CrO3/Cr2O3）催化剂，用于气相氟化2-氯-1，1，1-三氟乙烷合成1，1，1，2-四氟乙烷。研究发现含有低价铬（Cr3+）物种的Cr2O3催化剂上2-氯-1，1，1-三氟乙烷的稳态转化率为18.5%，而含有高价铬（Cr6+）物种和低价铬（Cr3+）物种的CrO3/Cr2O3催化剂初始转化率达到30.6%，然而存在明显的失活。含有Cr6+物种的CrO3/Cr2O3催化剂的2-氯-1，1，1-三氟乙烷氟化反应初始TOF值为1.71×10-4 molHCFC-133a·molCr（Ⅵ）-1·s-1，高于含有Cr3+物种的Cr2O3催化剂（4.16×10-5 molHCFC-133a·molCr（Ⅲ）-1·s-1）。Cr2O3催化剂在氟化反应前后催化剂的物相结构保持不变；而含有高价铬物种的CrO3/Cr2O3催化剂经HF反应后生成了CrOxFy活性物种。然而，CrOxFy物种在反应中挥发或转化成稳定但无活性的CrF3，从而导致催化剂失活。
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| 关 键 词： | Cr2O3 CrO3/Cr2O3 氟化 HCFC-133a HFC-134a 催化剂失活 |
| 收稿时间： | 2016/6/23 0:00:00 |
| 修稿时间： | 2016/10/28 0:00:00 |
Catalytic Behaviors of Cr2O3 and CrO3/Cr2O3 Catalysts for Gas Phase Fluorination of 2-Chloro-1,1,1-trifluoroethane:Active Species and Catalyst Deactivation |
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| WANG Yun,LIANG Yan,HE Jun,ZHANG Wen-Xi,LUO Jian-Wei,LU Ji-Qing and LUO Meng-Fei.Catalytic Behaviors of Cr2O3 and CrO3/Cr2O3 Catalysts for Gas Phase Fluorination of 2-Chloro-1,1,1-trifluoroethane:Active Species and Catalyst Deactivation[J].Chinese Journal of Inorganic Chemistry,2013,29(18). |
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| Authors: | WANG Yun LIANG Yan HE Jun ZHANG Wen-Xi LUO Jian-Wei LU Ji-Qing and LUO Meng-Fei |
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| Institution: | Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China,Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China,Taizhou Entry-Exit Inspection and Quarantine Bureau, Taizhou, Zhejiang 318000, China,Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China,Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China,Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China and Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials, Institute of Physical Chemistry, Zhejiang Normal University, Jinhua, Zhejiang 321004, China |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | Cr2O3 CrO3/Cr2O3 fluorination HCFC-133a HFC-134a catalyst deactivation |
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