| 气相中2Sr+,2Ba+介入N2O与H2反应的理论研究 |
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| 引用本文： | 冷艳丽,张建辉,吴晓鸣,王永成.气相中2Sr+,2Ba+介入N2O与H2反应的理论研究[J].原子与分子物理学报,2013,30(3). |
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| 作者姓名： | 冷艳丽 张建辉 吴晓鸣 王永成 |
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| 作者单位： | 1. 兰州资源环境职业技术学院冶金工程系,兰州,730021
2. 西北师范大学化学化工学院,兰州,730070 |
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| 摘 要： | 运用密度泛函理论DFT-UB3LYP方法,对2Sr+、2Ba+采用相对论校正赝势基组SDD,对N、O、H采用6-311+G(2d,p)基组,计算研究了气相中碱土金属离子2Sr+、2Ba+介入N2O(1∑+)和H2(1∑g+)反应的微观机理,优化了二重态势能面上各反应物、中间体和过渡态的构型特征,用频率分析方法和内禀反应坐标方法(IRC)对过渡态进行了验证.运用Kozuch撰写的能量跨度模型(Energetic Span Model,δlE),确定了决定循环反应速率的决速过渡态(TDTS)和决速中间体(TDI),并利用转化频率(Turnover Frequency,TOF)评估了催化性能.结果表明:从热力学性质分析2Sr+、2Ba+离子对N2O(1∑+)和H2(1∑+g)反应很好的催化作用,可得到目标产物N2(1∑g+)和H2O(1 A1),却从动力学性质分析主要反应产物为N2、SrOH+ (BaOH+)和H,最终动力学因素在反应中起决定性作用,以上结论与实验观测结果相符.
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| 关 键 词： | 2Sr+ 2Ba+ N2O和H2 反应机理 转化频率(TOF) |
Theoreticalstudy for the reaction of N2O with H2 mediated by 2Sr+ and 2Ba+ in the gas |
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| LENG Yan-Li
,
ZHANG Jian-Hui
,
WU Xiao-Ming
,
WANG Yong-Cheng.Theoreticalstudy for the reaction of N2O with H2 mediated by 2Sr+ and 2Ba+ in the gas[J].Journal of Atomic and Molecular Physics,2013,30(3). |
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| Authors: | LENG Yan-Li ZHANG Jian-Hui WU Xiao-Ming WANG Yong-Cheng |
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| Abstract: | |
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| Keywords: | 2Sr+ 2Ba+ N2O and H2 reaction mechanism turnover Frequency (TOF) |
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