氧化石墨烯褶皱行为与结构的分子模拟研究

应用反应力场分子动力学方法,模拟了单层氧化石墨烯在径向压缩作用下的褶皱过程,研究了含氧基团(羟基、环氧基)对氧化石墨烯褶皱行为以及褶皱球结构稳定性的影响.当石墨烯仅含羟基时,该类氧化石墨烯呈现出"推进式"的褶皱行为,而当石墨烯仅含环氧基时,该类氧化石墨烯则呈现出片层与片层"贴合式"的褶皱行为.褶皱行为的不同决定了氧化石墨烯最终褶皱球结构的差异.通过分析原子级势能增量分布与C—C成、断键位置之间的关系,发现氧化石墨烯上C—C成、断键主要发生在变形较为严重的区域,且相较于羟基,环氧基对与其连接的C—C键具有更强的削弱作用.为了研究氧化石墨烯褶皱球的结构稳定性,模拟了其在无约束条件下的释放过程.发现氧化石墨烯褶皱球的结构稳定性取决于其中C—C成、断键数量,即C—C成、断键的数量越多,结构越稳定,且在同一氧化率下,褶皱球的结构稳定性随环氧基比例的增大而提高.本研究表明,通过改变氧化石墨烯片层上含氧基团的相对比例,可实现对其褶皱球稳定性的控制.