CuGaTe_2和CuInTe_2的电子和热电性质的第一性原理研究

热电材料是通过载流子作用实现热能和电能直接转换的功能材料,在能源、环境、国防等领域具有重要应用.如何提高材料的转换效率是目前热电材料研究的关键.最近发现,三元黄铜矿Ⅰ-Ⅲ-Ⅳ_2(Ⅰ=Ag,Cu;Ⅲ=Al,Ga,In;Ⅳ=S,Se,Te)是一类潜在的高性能热电材料,其结构独特,可通过多种途径优化其性能.本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法系统地研究CuGaTe_2和CuInTe_2的电子特性,为提高其热电效率提供新思路研究发现改进的Becke Johnson-广义梯度近似比广义梯度近似交换关联近似计算的能隙值更接近实验值.基于玻尔兹曼理论研究了体系热电性质,发现通过优化载流子的浓度可以改善体系的热电性.通过拟合计算的晶格热导率发现,在300-800 K,CuGaTe_2和CuInTe_2的晶格热导率和温度成反比,表明其晶格热导率主要来源于声子散射,并且声子散射又是以Umklapp散射为主.CuGaTe_2在700 K的热电优值ZT可以达到0.63,远大于其他Te类材料的ZT值.