C_2(a~3П_u)自由基与含硫小分子反应的温度效应 |
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引用本文: | 胡仁志,谢品华,张群,司福祺,陈旸.C_2(a~3П_u)自由基与含硫小分子反应的温度效应[J].物理化学学报,2014,30(5):797-802. |
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作者姓名: | 胡仁志 谢品华 张群 司福祺 陈旸 |
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作者单位: | 1.Key Laboratory of Environmental Optics & Technology, Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Science, Hefei 230031, P. R. China;2.Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the Microscale, Department of Chemical Physics, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, P. R. China |
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基金项目: | 国家自然科学基金(61108031,21173205),国家重点基础研究发展规划项目(973)(2010CB923302)及中国科学院知识创新工程(KJCX2-YWN24)资助项目 |
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摘 要: | 运用脉冲激光光解-激光诱导荧光(PLP-LIF)的方法在298-673 K的温度范围内测量了C2(a3Пu)自由基与含硫小分子(H2S,SO2,CS2)气相反应的双分子反应速率常数.获得的速率常数可以用Arrhenius公式表达如下(单位:cm3·molecule-1·s-1):k(H2S)=(1.61±0.06)×10-12exp-(180.91±15.73)/T],k(SO2)=(1.26±0.10)×10-15×exp(2230.68±27.77)/T],k(CS2)=(1.17±0.02)×10-10exp(253.31±7.69)/T];误差为2σ.由获得的双分子速率常数及所表现的正温度效应,认为C2(a3Пu)与H2S反应遵循抽氢反应机理;C2(a3Пu)与SO2反应是无能垒的过程,反应速率表现出强的负温度依赖关系;根据较大的双分子速率常数及其呈现的负温度效应我们认为,C2(a3Пu)与CS2反应遵循加成反应机理.
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关 键 词: | C2(a3Пu)自由基 激光诱导荧光 速率常数 温度效应 |
收稿时间: | 2013-12-31 |
修稿时间: | 2014-03-07 |
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