以金属有机骨架为牺牲模板制备MnO_x-CeO_2及其催化氧化甲苯性能

以均苯三甲酸合铈-金属有机骨架(Ce BTC-MOF)作为模板制备系列不同Mn含量的Mn O_x-Ce O_2催化剂,用于甲苯催化氧化。应用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附-脱附、热重分析(TG)、元素分析(EA)、电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)和紫外可见漫反射(UV-vis)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,通过MOF模板法制备的复合氧化物具备棒状形貌、高度分散、高比表面积和纳米晶体颗粒等特征。Mn在引入MOF的过程中,一部分进入Ce O_2晶格形成固溶体,另一部分则分散在Ce O_2表面,且分散的Mn分为单层分散态和晶相态。其中,Ce O_2载体表面和Mn分散物之间的强相互作用是影响活性的重要因素。当表面分散的Mn低于单层分散阈值6.2%时,Mn以嵌入模型的形式与表面Ce O_2发生强相互作用,有效促进催化剂的还原从而提高活性;当表面分散的Mn超过单层分散阈值6.2%时,载体表面形成Mn_3O_4晶相结构,对活性无明显促进作用。