SBA-15 负载 β-Mg2V2O7 催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能 |
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作者姓名: | 张胜红 张鸿鹏 孙吉莹 刘海超 |
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作者单位: | 北京大学化学与分子工程学院,分子动态与稳态国家重点实验室,北京分子科学国家实验室,北京100871 |
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基金项目: | 国家自然科学基金(20973011,20825310,20733009); 国家重点基础研究发展计划(2006CB806100) |
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摘 要: | 以 MgO 修饰的 SBA-15 为载体, 采用浸渍法制备了负载 β-Mg2V2O7 催化剂, 并运用 X 射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和 H2 程序升温还原等技术对催化剂 V 中心的结构和还原性能进行了表征. 结果表明, β-Mg2V2O7 具有与 α-Mg2V2O7 相同的结构单元, 但其催化丙烷氧化脱氢 (ODH) 反应的初始活性和初始选择性均低于后者. 与体相 β-Mg2V2O7 相比, 负载的 β-Mg2V2O7 上 V 中心分散度以及丙烷 ODH 反应活性和选择性更高, 520 oC 时丙烷 ODH 反应的初始活性提高了约 20 倍, 丙烯初始选择性也从体相的 88.3% 提高到 94.1%, 接近于 α-Mg2V2O7 (94.6%), 并且在 20% 的丙烷转化率时也表现出相似的规律. 这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数 k1/k2 (丙烷初级 ODH 和燃烧反应速率常数之比) 和 k3/k1 (次级丙烯燃烧和初级丙烷 ODH 反应速率常数之比) 反映出的规律一致. 这些对体相和负载的 Mg2V2O7 催化剂催化丙烷 ODH 反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的 Mg-V-O 催化剂, 如基于 α-Mg2V2O7 结构的高分散催化剂, 以获得更高的丙烷 ODH 反应活性和选择性.
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关 键 词: | 丙烷 丙烯 氧化脱氢 焦钒酸镁 负载型催化剂 |
收稿时间: | 2010-04-29 |
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