| Ni/活性炭催化剂上乙醇羰基化性能演变研究 |
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| 作者姓名： | 杨文兵 赵华华 宋焕玲 杨建 赵军 闫亮 丑凌军 |
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| 作者单位： | 中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000;中国科学院大学, 北京 100049,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000,中国科学院兰州化学物理研究所 低碳催化与二氧化碳利用全国重点实验室(筹); 羰基合成与选择氧化国家重点实验室, 甘肃 兰州 730000 |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金面上项目(No. 22372182); 中国科学院“西部之光”计划(2022); 中国科学院兰州化学物理研究所重点实验室自主部署项目(CHGZ-202209)(National Natural Science Foundation of China (No. 22372182); CAS “Light of West China” Program(2022); State Key Laboratory Program of the Lanzhou Institute of Chemical Physics, CAS (CHGZ-202209)). |
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| 摘 要： | 活性炭负载的Ni基催化剂(Ni/AC)在乙醇多相羰基化反应中具有良好的活性, 然而在反应过程中也存在着明显的失活, 因此明确催化剂在反应过程中的失活机理和原因对于提高催化剂的稳定性至关重要. 本文通过浸渍法制备了Ni/AC催化剂, 并对不同反应时间的催化剂进行表征分析. 研究结果表明, 在助催化剂碘乙烷的作用下, 反应初期Ni纳米颗粒再分散导致乙醇转化率升高, 而随着反应进行, Ni物种出现聚集的现象, 导致乙醇转化率明显降低. 在乙醇羰基化反应过程中, 催化剂中的积炭量不断增加, 导致催化剂的比表面积和孔体积不断减小; 结合相关表征发现积炭物种中存在产物丙酸、丙酸乙酯或含有丙酰基的中间体, 且积炭对催化剂的CO吸附有抑制作用, 从而使丙酸及丙酸乙酯的选择性降低. 进一步研究表明, 减少碘乙烷的比例会使催化剂的活性明显降低, 但催化稳定性有所提高.
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| 关 键 词： | 乙醇 羰基化 Ni/活性炭 失活 |
| 收稿时间： | 2024-09-12 |
| 修稿时间： | 2024-10-21 |
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