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K修饰MoS2催化剂用于CO2高选择性加氢制甲醇
作者姓名:杨菲菲  周维  杨超然  张天雨  黄延强
作者单位:1.中国矿业大学化工学院;2.北京林业大学环境科学与工程学院水体污染源控制技术北京市重点实验室;3.北京林业大学环境科学与工程学院污染水体源控和生态修复工程研究中心;4.中国科学院大连化学物理研究所应用催化重点实验室
基金项目:国家重点研发计划 2022YFA1506200;国家自然科学基金 22208021;江苏省自然科学基金 BK20231075;中国矿业大学安全学科群项目 2022ZZX03;江苏省碳达峰碳中和科技创新专项资金项目 BE2022613;中国博士后创新人才支持计划 BX2021294 资助~~;
摘    要:在CO2加氢领域,MoS2催化剂表现出独特的潜力。然而MoS2的边缘S空位对CH4的生成更有利,这限制了目标产物甲醇的选择性。本工作中,我们发现,通过掺杂K助剂可以显著提高MoS2催化CO2选择性加氢制甲醇的性能,而未修饰的MoS2主要产生CH4。通过一系列的表征研究,我们发现,K原子更倾向于稳定在MoS2的边缘位点上,并向MoS2转移电子,从而增强了MoS2边缘位点的碱性。这有助于CO2的吸附活化,并以较低的能垒解离为CO。此外,K助剂还有助于调控CO中间体定向转化为甲醇而非CH4。这一发现拓展了MoS2材料在CO2合成甲醇中的应用。通过掺杂K助剂,我们能够更高效地利用MoS2催化CO2转化为甲醇,对于减缓气候变化和开发清洁能源具有重要意义。

关 键 词:CO2加氢  甲醇  甲烷  选择性调控  K-MoS2  
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