| BaxOy小团簇修饰Ru(0001)表面的结构稳定性和氮分子吸附性质 |
| |
| 作者姓名： | 闫静 徐位云 郭辉 龚毓 宓一鸣 赵新新 |
| |
| 作者单位： | 1. 上海工程技术大学基础教学学院, 上海 201620;2. 上海工程技术大学化工学院, 上海 201620;3. 上海工程技术大学汽车学院, 上海 201620 |
| |
| 基金项目： | 上海市自然科学基金,上海工程技术大学校基金(批准号:2012gp43;cs1421001)资助的课题.* Project Supported by the Shanghai Natural Science Foundation |
| |
| 摘 要： | 为了说明钡助剂的存在形式, 本文采用第一性原理方法研究了BaxOy小团簇修饰Ru(0001)表面的结构稳定性和氮分子吸附性质. 基于总能的热力学分析发现, 在实验条件下(500 K, PH2O/PH2<10-3), Ba2O团簇比BaO2, BaO, Ba和O等团簇(原子)更加稳定. 这证实含有金属性钡原子的团簇也是氧化钡助剂可能的工作状态. 表面电荷差分密度说明Ba2O团簇的氧和钡原子与衬底的作用不同. 不过Ba2O团簇氧和钡原子附近的氮分子吸附行为相似, Ba2O团簇增强了氮分子和衬底的相互作用. Ba2O团簇氧和钡原子附近的氮分子吸附能分别为0.78 和0.88 eV, 均大于清洁表面的0.67 eV. 氮分子间距和氮分子的拉伸振动频率都表明Ba2O团簇在一定程度上活化了吸附氮分子. Ba2O团簇氧和钡原子附近的N–N键长分别为0.117和0.116 nm, 大于清洁表面的0.114 nm. 氧和钡原子附近氮分子的拉伸振动频率分别为 1888 和1985 cm-1, 小于清洁表面的2193 cm-1. 电荷差分密度的计算结果说明, 削弱作用主要来自于Ba2O团簇中钡离子和氮分子间的静电作用. 两者间的静电作用增加了氮分子π 反键轨道的占据数, 促进了氮分子极化, 从而削弱氮分子键.
|
| 关 键 词： | 钡助剂 BaxOy团簇 Ru(0001)表面 氮分子吸附 |
| 收稿时间： | 2014-07-21 |
| 本文献已被 万方数据 等数据库收录！ |
|
