| 摘 要： | 以提高GaN/ZnO异质结光解水制氢性能为目标,采用第一性原理方法研究了Li和Au元素掺杂GaN/ZnO异质结的电子结构、光学性质和光催化性能。电子结构计算表明GaN/ZnO异质结为直接带隙半导体,异质结类型为Z型,带隙为1.41 eV,能有效促进载流子分离。Li、Au掺杂后的各结构中除Li替位Zn结构外,均具有磁性。光学性质分析的结果表明,掺杂Li、Au元素可以提高体系的吸收系数,其中Li替位Zn后异质结具有较大的光吸收系数,同时具有较大的功函数(7.37 eV)和界面电势差(2.55 V),表明其可见光利用率较高,界面结构稳定且具有较大的内建电场,可以更有效地促进电子与空穴的迁移从而减小电子-空穴对的结合。Bader电荷分析表明掺杂元素Li和Au均失去电子。电子从GaN层向ZnO层转移,在界面处形成了一个有效的内电场。Li替位 Zn和 Au同时替位近位的 Ga和 Zn所对应的 2种结构的层与层之间转移的电子较多,说明其界面电势差较大且拥有较高的光生载流子迁移速率。光解水制氢性能分析表明,ZnO薄膜、GaN/ZnO异质结、Li替位 Ga以及 Li同时替位远位的 Ga和 Zn四种体系在 pH=0时,满足光解水制氢的条件。GaN薄膜、ZnO薄膜和 Li同时替位远位的 Ga和 Zn三种体系在pH=7时满足光解水制氢的条件。
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