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催化剂表面Cu0含量对二氧化碳加氢合成C2+醇性能的影响
作者姓名:张维中  温月丽  宋镕鹏  王斌  张倩  黄伟
作者单位:1. 太原理工大学环境科学与工程学院, 太原 030024;2. 煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024
基金项目:国家科技支撑计划项目(2013BAC14B04);国家自然科学基金(21336006);山西省重点研发计划项目(201803D421099);山西省重点研发计划项目(201803D121043);山西省留学基金委资助项目(2017-035)
摘    要:通过在空气气氛下焙烧Cu@Fe-MIL-88B MOF材料制备了CuFe组分均匀分散的催化剂前驱物, 该前驱物经过不同温度下的预还原制得表面具有不同Cu和Fe价态分布的系列催化剂. 将所制备的催化剂用于固定床反应器上CO2加氢合成C2+醇的性能研究, 并结合催化剂的X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、 氢气程序升温还原(H2-TPR)、 氮气吸附-脱附、 扫描电子显微镜(SEM) 和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征结果发现, 较高的还原温度增加了催化剂表面低价态的Cu和Fe的含量; 当还原温度为350 ℃时, 催化剂表面Cu0/(Cu++Cu0)摩尔比为73.9%, 单质Fe摩尔分数为0.40%, 催化效果最好, CO2转化率达到6.82%, 总醇选择性为39.4%, 其中C2+醇的摩尔比达到95.1%.

关 键 词:Fe-MIL-88B  铜铁催化剂  还原温度  低碳醇  二氧化碳加氢  
收稿时间:2020-02-05
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