| 表面增强拉曼光谱原位捕获Pt-NiO界面水煤气变换反应中的碳酸盐中间物种（英文） |
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| 作者姓名： | 覃思纳 魏笛野 魏杰 林嘉盛 陈清奇 吴元菲 金怀洲 张华 李剑锋 |
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| 作者单位： | 1. 厦门大学材料学院固体表面物理化学国家重点实验室谱学分析与仪器教育部重点实验室化学化工学院能源材料化学协同创新中心福建省特种先进材料重点实验室能源学院;2. 中国计量大学光学与电子科技学院 |
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| 基金项目： | supported by the National Natural Science Foundation of China (21972117, 21925404, 22122205, 22021001)；;the National Key Research and Development Program of China (2020YFB1505800)；;"111" Project (B17027)；;the Natural Science Foundation of Fujian Province (2019J01030)；;the State Key Laboratory of Fine Chemicals (KF2002)~~； |
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| 摘 要： | ![]()
水煤气变换反应(WGSR)是制备高纯氢的重要反应之一,一直是人们的研究热点.以Pt为代表的贵金属催化剂,在低温条件下表现出优异的WGSR活性.其中, Pt可还原性氧化物界面往往被认为是水煤气变换反应最高效的活性位点.然而,由于缺乏直接的光谱证据,该界面处的水煤气变换反应分子机理仍然存在争议.本文通过制备具有三元核壳结构的Au@Pt@NiO纳米结构,在具有高表面增强拉曼效应的Au纳米颗粒表面构建了丰富的Pt-NiO界面,成功实现了Pt-NiO界面处WGSR过程及其关键中间物种的原位表面增强拉曼光谱(SERS)研究.通过控制镍前驱体的量,结合透射电镜和元素面扫描表征,制备了一系列具有不同NiO壳层厚度的Au@Pt@NiO纳米结构.以CO作为探针分子,利用原位SERS表征,当镍前驱体添加量为0.05 mL时,可以同时得到Pt-C以及Ni-O的拉曼信号,说明此时NiO是以岛状形式沉积于Au@Pt表面,从而构筑出丰富的Pt-NiO界面.原位SERS测试结果表明,当将此Au@Pt@NiO纳米粒子置于WGSR气氛时,随着反应温度的升高,在1065 cm-1处出现了碳酸根物种的拉曼信号.而当将Au@P...
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| 关 键 词： | 水煤气变换反应 表面增强拉曼光谱 核壳纳米结构 原位表征 碳酸盐中间物种 |
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