| 解析光电化学氮还原合成氨中局域电子结构和合金化的协同效应（英文） |
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| 引用本文： | 郑建云,吕艳红,黄爱彬,Bernt Johannessen,曹逊,蒋三平,王双印.解析光电化学氮还原合成氨中局域电子结构和合金化的协同效应（英文）[J].催化学报,2023(2):141-151. |
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| 作者姓名： | 郑建云 吕艳红 黄爱彬 Bernt Johannessen 曹逊 蒋三平 王双印 |
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| 作者单位： | 1. 湖南大学化学与化工学院,化学/生物传感与化学计量国家重点实验室;2. 湖南第一师范学院物理与化学学院;3. 中国科学院上海硅酸盐研究所,高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室;4. 中国科学院大学材料科学与光电子工程中心;6. 科廷大学西澳矿业学院;7. 湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量国家重点实验室 |
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| 摘 要： | 氨是氮肥等工业的主要原料,因此氨产量居各种化工产品的首位.目前,90%以上的氨通过传统Haber-Bosch法制得,但该反应需要在高温高压下进行,消耗大量能源,同时排放大量CO2.基于此,科研人员致力于寻求一种绿色、高效的合成氨替代方法.其中,利用太阳能,通过光电化学氮还原合成氨是最有潜力和竞争力的方法之一,该方法也为有效利用太阳能提供了新途径.目前,虽然光电化学氮还原研究取得了一定进展,但是氨产率和氮转换效率低限制了其经济可行性.这主要归因于四个方面:(1)牢固的氮氮三键使得氮气难以活化;(2)复杂的多步和多电子反应使得动力学迟缓;(3)析氢竞争反应降低了太阳能-氨的转换效率;(4)氮气在水溶液中的溶解度低导致吸附在光电阴极表面的氮气较少.为解决上述问题,本文通过溅射法在B掺杂的p型(100)晶向硅片上共沉积Au,Co和Pd,然后在600℃下和空气中快速退火,制得由助催化剂/保护层/光吸收层组成的层级硅基光电阴极,并用于氮还原合成氨.成分和结构表征结果表明,层级硅基光电阴极由p型硅光吸收层、二氧化硅保护薄层和AuCoPd合金纳米颗粒助催化剂组成,该电极可表示为A...
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| 关 键 词： | 光电化学氮固定 电子局域结构 合金化 加压反应 协同机理 |
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