氮还原反应中氨定量假阳性结果的来源与消除方法（英文）

氨(NH3)广泛应用于化肥等工业化学品的生产中,年消耗量巨大.同时,氨具有高氢含量和高能量密度,可作为清洁能源载体和燃料,具有广阔的应用前景.因此,合成氨工业在国民经济和社会发展中起着重要作用.目前,合成氨的主要采用传统的Haber-Bosch工艺,但其严苛的操作条件导致了大量能源消耗和二氧化碳排放,进一步加剧了全球变暖.在全球能源危机和环境问题的背景下,开发可再生能源驱动的绿色高效氨合成技术受到广泛关注.其中,以光催化和电催化为动力的氮还原反应(NRR)被认为是最有前途的方法之一.然而,由于N2吸附动力学缓慢, N≡N键分裂困难且析氢反应严重,目前电催化和光催化氮还原的产率和法拉第效率都较低.近年来,得益于各种催化剂和电解液的发展, NRR产率和法拉第效率不断提升,但也逐渐暴露出一些严重的问题——测试结果呈现高波动性和低重复性,甚至假阳性,这使得人们对NRR的发展前景产生了怀疑.由于NRR反应的产量极低(通常为纳/微摩尔水平),所以反应过程中的微量污染都可能严重影响NH3的定量结果,从而导致对NRR反应体系性能的误判.因此,如何保证得到的产物NH3完全来自于氮气的还原是一个难题.本文...