氮修饰Ni2P-Nx/SiO2催化剂设计合成及间甲酚加氢脱氧性能研究

采用浸渍法制备了一系列N修饰的Ni2P-Nx/SiO2催化剂,通过X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附(BET)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂的结构进行分析,系统地研究了 Ni/N物质的量比对催化剂理化性质的影响.以间甲酚为模型化合物,研究了 Ni/N物质的量比、反应温度、反应时间及反应压力对催化剂加氢脱氧(HDO)性能的影响.结果表明,适量N修饰可以促进更小活性颗粒的形成,提高活性组分的分散性,进而提高催化剂的催化活性.Ni/N比为1时制备的Ni2P-N1.0/SiO2催化剂具有最优异的HDO活性,在250 ℃、3 MPa、1 h条件下,间甲酚转化率为93.2％,目标产物甲基环己烷(MCH)的选择性达到94.2％.Ni2P-Nx/SiO2催化剂上间甲酚HDO主要以加氢-脱氧(HYD)路径为主.