改性Al_2O_3对单钯催化剂净化甲醇性能的影响

以稀土助剂Ce,Zr,La改性的Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列单Pd催化剂,运用低温N2吸附-脱附,X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),CO2-程序升温脱附(CO2-TPD),X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行表征,并考察其对甲醇的催化氧化性能以及对氧的利用性能。结果表明:Ce与Al_2O_3可形成均一的固溶体结构,改善催化剂的还原性能,增加金属与载体界面上晶格氧的浓度,进而提高催化剂对氧的利用性能,使氧完全利用窗口宽至0%~1.88%;La通过电子效应改善了Pd与载体间相互作用,重新分配催化剂表面碱性位,生成有利于甲醇活化的Lewis强碱性位,并使Pd向高氧化态过渡,两者协同作用改善了催化剂对甲醇的催化活性,T50,T90以及ΔT分别降低28,52和24℃;Zr引起催化活性下降可能与碱性位数量减少以及较低氧化态的Pd物种的存在有关。3种助剂助催化效果递变规律为:La2O3Ce O2Zr O2。