| 通过低熵合金实现铂金属d轨道的调控（英文） |
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| 作者姓名： | 杜雨庭 高登磊 张娜 伊丁 王熙 |
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| 作者单位： | 北京交通大学理学院物理系 |
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| 基金项目： | 中央高校基本科研基金项目(2018JBZ107,2019RC035)；;国家自然科学基金项目(91961125,21905019)；;中国科学技术部“国际科技合作重点项目”(2018YFE0124600)； |
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| 摘 要： | ![]()
对催化剂中活性位电子结构的精准调控是实现精准催化最有效的手段之一,常见的方法包括调控晶格应力、电荷转移等。在掺杂材料体系中,人们已经运用原子晕效应等理论来解释异原子活性位几何、电子结构的改变给基底材料所带来的物理、化学性质的改变,进而实现对催化等性能的调控。本文以低熵合金为研究对象,通过第一性原理计算提出了轨道及自旋调控的新途径来尝试实现对催化的精准调控,即通过改变Pt原子的d轨道来实现对催化性能的调控。分别模拟了Pt和Pt-Fe合金在不同的吸附位点下对O2分子的吸附过程。结果发现,Fe原子的掺入在削弱表面Pt原子对O2分子吸附的情况下却没有影响其解离。通过投影态密度(PDOS)分析得到Pt-Fe合金中Fe-3d和Pt-5d轨道有较强的杂化,从而导致了Pt的d轨道发生偏移的同时产生了自旋极化现象。部分Pt的电子态移动到费米能级之上,与O2-π*产生交叠,进而导致了Pt-Fe合金中的Pt-5d与O2-π*的杂化程度明显高于纯Pt体系。理论研究表明,通过这种低...
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| 关 键 词： | 低熵Pt-Fe合金 密度泛函理论 d轨道调控 催化 |
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