构建Cu台阶位促进电催化CO2还原制醇类化学品的研究(英文) |
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作者姓名: | 高晖 张恭 程东方 王永涛 赵静 李晓芝 杜晓伟 赵志坚 王拓 张鹏 巩金龙 |
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作者单位: | 1. 天津大学化工学院,绿色合成与转化教育部重点实验室;2. 天津化学化工协同创新中心;3. 天津大学国家储能技术产教融合创新平台;4. 天津大学-新加坡国立大学福州联合学院,天津大学国际校区;5. 物质绿色创造与制造海河实验室 |
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基金项目: | supported by the National Key R&D Program of China (2021YFA1501503);;the National Natural Science Foundation of China (22121004, 22108197);;the Natural Science Foundation of Tianjin City (21JCZXJC00060);;the Program of Introducing Talents of Discipline to Universities (BP0618007); |
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摘 要: | 电催化CO2制备高附加值的化学品是解决当前碳排放问题的可行技术路线之一.其中,合成醇类化合物因具有广泛用途和高价值而备受关注.在电催化CO2还原合成多碳醇反应中,关键中间体*CH2CHO容易发生热力学有利的脱氧反应而生成C2H4,降低了醇类产物的选择性.由于电催化CO2还原是一个表面结构敏感的反应,因此可以通过设计Cu基催化剂的特定表面结构,实现对反应路径的有效调节,从而提升醇类产物的选择性.本课题组前期通过密度泛函理论(DFT)计算和主成分分析法等对Cu基催化剂的构效关系进行解析,说明配位不饱和的台阶位点有望高效地促进醇类产物的生成.本文进一步从实验角度,证明了配位不饱和的台阶位点是生成醇类产物的活性位点.本文采用CO分子作为还原剂制备了CuO衍生的金属Cu催化剂(COD-Cu),利用CO分子对Cu表面的重构作用,获得了具有丰富台阶位点的Cu催化剂.而通过H2还原制备的金属Cu催化剂(HOD-Cu)对照样表面则多为平面位点.X射线衍射和原位拉曼光谱结果表明, CuO前驱体经过...
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关 键 词: | 电催化 CO2还原 铜 台阶位点 醇 |
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