Pd纳米立方体异质结尺寸依赖的电子界面效应对苯酚加氢反应的促进作用(英文) |
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引用本文: | 夏思源,李奇远,张仕楠,许冬,林秀,孙露菡,许景三,陈接胜,李国栋,李新昊.Pd纳米立方体异质结尺寸依赖的电子界面效应对苯酚加氢反应的促进作用(英文)[J].催化学报,2023(6):180-187. |
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作者姓名: | 夏思源 李奇远 张仕楠 许冬 林秀 孙露菡 许景三 陈接胜 李国栋 李新昊 |
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作者单位: | 1. 上海交通大学化学化工学院,变革性分子前沿科学中心;2. 昆士兰科技大学化学与物理学院和材料科学中心;3. 吉林大学化学学院,无机合成与制备化学国家重点实验室 |
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基金项目: | the National Natural Science Foundation of China(22071146,21931005);;the Open Research Fund of the State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry (Jilin University,China,2021-1)~~; |
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摘 要: | 作为生产尼龙6、尼龙66和聚酰胺树脂等各种聚合物的重要原材料,环己酮和环己醇(KA oil)每年在全球的消耗量大约在100万吨.KAoil主要采用苯酚加氢法和环己烷氧化法制备,其中苯酚加氢法可以在相对温和的反应条件下实现较高的选择性.目前, Pt基和Pd基非均相催化剂因具有良好的可重复使用性成为加氢反应的主流催化剂,但在实际应用中却面临着催化剂价格昂贵的问题.因此,减少贵金属的消耗量以降低KAoil的最终生产成本,开发探索出更高效的方法最大程度提升贵金属纳米催化剂的活性成为核心问题.目前,研究者致力于通过调控催化剂的金属粒径、合金结构和催化剂孔结构来提高金属纳米催化剂的苯酚加氢活性.近期研究发现,酸性氧化物载体可以用来提升负载金属中心的苯酚加氢活性,可以通过改变金属周围的微环境进一步提高金属活性.本文通过构建尺寸可调控的Pd纳米立方体/硫掺杂碳载体异质结结构,提出一种特殊的电子界面效应成功地提高了活性中心Pd纳米立方体的苯酚加氢活性.在金属/半导体载体异质结中,由金属和半导体之间所形成的肖特基势垒所驱动,电子在金属和半导体载体的界面处发生转移直至金属和半导体载体的费米能级达到平衡,最终...
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关 键 词: | 电子界面效应 苯酚加氢 钯纳米立方体 肖特基异质结 非均相催化 |
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